本文關(guān)鍵詞： 鈣鈦礦太陽(yáng)能電池 甲胺鉛碘 甲脒鉛碘 穩(wěn)定性 大晶粒　出處：《青島科技大學(xué)》2017年碩士論文　論文類(lèi)型：學(xué)位論文

【摘要】：有機(jī)鉛碘鈣鈦礦材料(如CH_3NH_3PbI_3,MAPbI_3和NH_2CH=NH_2PbI_3,FAPbI_3)具有合適的帶隙、低廉的成本,且可溶液法制備等優(yōu)勢(shì),引起了人們的廣泛關(guān)注。被認(rèn)為是目前最有商業(yè)化前景的新一代太陽(yáng)能電池器件之一。2009年,有機(jī)無(wú)機(jī)雜化鈣鈦礦的光電轉(zhuǎn)換效率只有3.8%,經(jīng)過(guò)短短幾年的發(fā)展,其認(rèn)證的效率已經(jīng)達(dá)到22.1%,基本滿(mǎn)足商業(yè)化應(yīng)用的要求。鈣鈦礦太陽(yáng)能電池的穩(wěn)定性是目前限制其進(jìn)一步發(fā)展的瓶頸問(wèn)題。本文通過(guò)優(yōu)化鈣鈦礦材料成分、調(diào)控鈣鈦礦薄膜結(jié)晶過(guò)程兩個(gè)方面來(lái)提高其穩(wěn)定性。MAPbI_3材料是研究最為廣泛的鈣鈦礦陽(yáng)能電池材料,但穩(wěn)定性相對(duì)較差。通過(guò)調(diào)控鈣鈦礦的有機(jī)組分,如在MAPbI_3中引入FA可以明顯提高其穩(wěn)定性。然而FA組分的引入容易生成非鈣鈦礦相δ-FAPbI_3,影響器件的性能。本文通過(guò)優(yōu)化固液離子交換溫度,有效避免黃相δ-FAPbI_3的生成,原位制備了純相的FAxMA1-x PbI_3,而且實(shí)現(xiàn)了對(duì)鈣鈦礦材料有機(jī)組分的連續(xù)調(diào)控。經(jīng)過(guò)優(yōu)化的FAxMA1-x PbI_3鈣鈦礦太陽(yáng)能電池的率達(dá)到了15.5%,無(wú)明顯滯后。除了鈣鈦礦材料自身的穩(wěn)定性外,外界環(huán)境中的水分等也是影響其穩(wěn)定性的重要因素。水分子容易通過(guò)薄膜中的晶界進(jìn)入到鈣鈦礦薄膜的內(nèi)部引起薄膜的降解。因此,控制薄膜中晶界的數(shù)量是提高鈣鈦礦材料穩(wěn)定性的另一重要手段。本文通過(guò)引入有機(jī)氯化物以形成較為穩(wěn)定的中間相,中間相在高溫逐漸分解而得到鈣鈦礦薄膜。有機(jī)氯化物的引入明顯延長(zhǎng)鈣鈦礦薄膜結(jié)晶時(shí)間,最終使幾十納米的小晶粒經(jīng)過(guò)奧斯瓦爾德熟化生長(zhǎng)成幾微米的大晶粒。晶界的數(shù)量的減少一方面降低了載流子內(nèi)部復(fù)合,提高了光電效率,到達(dá)17%;另一方面,鈣鈦礦電池器件的穩(wěn)定性也得到了明顯改善,空氣中放置400 h后依然能保持90%的初始效率,而相對(duì)比的小晶粒鈣鈦礦太陽(yáng)能電池放置350 h時(shí)就已經(jīng)不能正常工作。通過(guò)本文的研究,深入分析了鈣鈦礦材料成分、結(jié)晶性與器件的效率和穩(wěn)定性之間的內(nèi)在關(guān)系,這為進(jìn)一步提高鈣鈦礦太陽(yáng)能電池器件的穩(wěn)定性提供了必要的實(shí)驗(yàn)基礎(chǔ)和理論支持。
[Abstract]:Organic lead-iodide perovskite materials (such as CHC _ 3NH _ 3PbI _ + _ 3P _ bI _ 3 and NH _ 2CHI _ (NH _ 2PbI _ 3) / FAPbI _ 3) have the advantages of suitable bandgap, low cost, and can be prepared by solution method. In 2009, the optoelectronic conversion efficiency of organic-inorganic hybrid perovskite was only 3.8%. The efficiency of its certification has reached 22. 1, which basically meets the requirements of commercial applications. The stability of perovskite solar cells is the bottleneck that restricts its further development. In this paper, the composition of perovskite materials is optimized. Controlling the crystallization process of perovskite thin film to improve its stability. MAPbI _ 3 is the most widely studied material for perovskite positive battery, but its stability is relatively poor. For example, introducing FA into MAPbI_3 can obviously improve its stability. However, the introduction of FA component can easily produce non-perovskite 未 -FAPbI3, which affects the performance of the device. In this paper, the formation of 未 -FAPbI3 in yellow phase is effectively avoided by optimizing the solid-liquid ion exchange temperature. The pure phase FAxMA1-x PbI _ 3 was prepared in situ, and the continuous control of the composition of perovskite material was realized. The optimized FAxMA1-x PbI_3 perovskite solar cell rate reached 15.5g, and there was no obvious lag. In addition to the stability of perovskite material itself, Water in the outside environment is also an important factor affecting the stability of the perovskite film. Water molecules can easily enter the perovskite film through the grain boundary of the film and cause the degradation of the perovskite film. Controlling the number of grain boundaries in the films is another important means to improve the stability of perovskite materials. In this paper, organic chlorides are introduced to form stable mesophase. Perovskite films were obtained by decomposition of mesophase at high temperature. The introduction of organic chlorides significantly prolonged the crystallization time of perovskite films. Finally, dozens of nanocrystalline grains grow into several microns of large grains after Oswald's ripening. On the one hand, the reduction in the number of grain boundaries reduces the internal recombination of carriers, improving the photoelectric efficiency to 17; on the other hand, The stability of perovskite battery devices has also been improved obviously, and the initial efficiency of 90% can be maintained after being placed in air for 400h. However, the contrast small grain perovskite solar cell can not work normally when it is placed for 350 h. The relationship between the composition, crystallinity and the efficiency and stability of the perovskite material is deeply analyzed through the research in this paper. This provides necessary experimental and theoretical support for further improving the stability of perovskite solar cell devices.
【學(xué)位授予單位】：青島科技大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2017
【分類(lèi)號(hào)】：TB383.2;TM914.4

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