金納米顆粒壓制組裝的可逆調(diào)控
本文關(guān)鍵詞: 金納米顆粒 高壓 可逆組裝 配體置換 吸收光譜 瓊脂糖 出處:《吉林大學(xué)》2017年碩士論文 論文類型:學(xué)位論文
【摘要】:本文利用金剛石對(duì)頂砧加壓裝置和原位吸收光譜研究了在壓力下金納米顆粒凝膠溶液中金納米顆粒組裝過(guò)程。改變金納米顆粒的配體、溶液的溫度和壓力等熱力學(xué)參量,通過(guò)測(cè)量金納米顆粒的散射光譜表征金納米顆粒組裝對(duì)壓力的依賴關(guān)系。研究?jī)?nèi)容具體包括了以下三部分:(1)借鑒DLVO理論,通過(guò)考慮壓力對(duì)金納米顆粒凝膠溶液的濃度、介電常數(shù)及電子的德拜長(zhǎng)度等參數(shù)的具體影響,建立了一個(gè)壓力依賴的理論模型。將壓力引入了金納米顆粒的組裝理論體系中,證明了金納米顆粒在壓力調(diào)控下能夠完成可逆性組裝過(guò)程。利用金納米顆粒的表面雙電層結(jié)構(gòu),通過(guò)泊松——玻爾茲曼方程計(jì)算溶液中的離子分布,運(yùn)用吉布斯自由能表示滲透壓來(lái)計(jì)算金納米顆粒間勢(shì)能的變化,得到以壓力為變量下金納米顆粒間勢(shì)能隨距離的變化曲線,從而對(duì)金納米顆粒溶液的熱力學(xué)行為進(jìn)行理論分析。(2)對(duì)比了配體為二(對(duì)磺酰苯基)苯基膦(BSPP)和檸檬酸根的金納米顆粒溶液吸收光譜,驗(yàn)證了BSPP為配體可以實(shí)現(xiàn)溫度驅(qū)動(dòng)的金納米顆粒的可逆組裝。通過(guò)吸收光譜和透射電子顯微鏡,實(shí)驗(yàn)中具體分析了兩種配體以及氯化鈉的鹽濃度對(duì)金納米顆粒溶液熱力學(xué)穩(wěn)定性的影響,完成了金納米顆粒溶液配體的置換,證明了BSPP相較檸檬酸根具有更好的穩(wěn)定性。(3)首次,將壓力引入到金納米顆粒凝膠體系中,實(shí)現(xiàn)了金納米顆粒的壓致可逆組裝。通過(guò)分析壓力對(duì)金納米顆粒的可逆組裝的影響,通過(guò)測(cè)量吸收光譜驗(yàn)證了金納米顆粒凝膠樣品調(diào)控的可逆性。對(duì)比有無(wú)瓊脂糖凝膠的樣品后發(fā)現(xiàn)并證明了瓊脂糖凝膠對(duì)金納米顆?赡娼M裝并不是必要的,但其對(duì)限制金納米顆粒的成鏈及對(duì)吸收光譜的觀察有十分積極的作用。但由于高壓實(shí)驗(yàn)技術(shù)的限制,我們配置了沒(méi)有瓊脂糖凝膠的金納米顆粒樣品,并通過(guò)壓力調(diào)控,完成了在0GPa——1.2GPa之間樣品可逆的吸收光譜綜上所述,我們將壓力引入金納米顆粒組裝體系中,通過(guò)考察壓力對(duì)溶液的濃度、介電常數(shù)及電子的德拜長(zhǎng)度等參數(shù)的影響,建立了一個(gè)壓力依賴的理論模型。通過(guò)研究了不同配體、氯化鈉和溫度對(duì)金納米顆粒溶液的影響,利用BSPP為配體實(shí)現(xiàn)了金納米顆粒在壓力調(diào)控下的可逆組裝。本工作利用高壓原位吸收光譜系統(tǒng)地研究了壓力作為熱力學(xué)參量對(duì)金納米顆粒組裝過(guò)程的調(diào)控效應(yīng),加深了對(duì)組裝過(guò)程深層次物理機(jī)制的理解,為制備具有奇特光學(xué)性質(zhì)的微納光學(xué)器件提供了更多的調(diào)控手段和思路。
[Abstract]:In this paper, the assembly process of gold nanoparticles in gold nanoparticles gel solution under pressure was studied by using diamond anvil pressure apparatus and in situ absorption spectra. The ligand of gold nanoparticles was changed. Thermodynamic parameters such as temperature and pressure of solution. The dependence of pressure on the assembly of gold nanoparticles was characterized by measuring the scattering spectra of gold nanoparticles. The research includes the following three parts: 1) using DLVO theory for reference. The influence of pressure on the concentration, dielectric constant and Debye length of gold nanoparticles was considered. A pressure-dependent theoretical model was established, and the pressure was introduced into the assembly theory system of gold nanoparticles. It is proved that gold nanoparticles can complete the reversible assembly process under the control of pressure. The distribution of ions in the solution is calculated by Poisson Boltzmann equation using the surface double layer structure of gold nanoparticles. The Gibbs free energy is used to represent the osmotic pressure to calculate the change of the potential energy between gold nanoparticles, and the curve of the potential energy between gold nanoparticles with distance under the pressure variable is obtained. The thermodynamic behavior of gold nanoparticles solution was theoretically analyzed. (2) the absorption spectra of gold nanoparticles with bis (p-sulfonylphenyl) phenyl phosphine (BSPP) and citrate were compared. It is proved that BSPP as ligand can realize reversible assembly of gold nanoparticles driven by temperature. Absorption spectra and transmission electron microscopy (TEM) are used. The effect of salt concentration of two ligands and sodium chloride on the thermodynamic stability of gold nanoparticles solution was analyzed in detail, and the ligand replacement of gold nanoparticles solution was completed. It is proved that BSPP has better stability than citrate.) for the first time, the pressure is introduced into the gold nanoparticles gel system. The pressure induced reversible assembly of gold nanoparticles was realized, and the effect of pressure on the reversible assembly of gold nanoparticles was analyzed. The reversibility of gold nanoparticles was verified by measuring the absorption spectra. Comparing the samples with or without agarose gel, it was found and proved that agarose gel was not necessary for the reversible assembly of gold nanoparticles. However, it has a very positive effect on limiting the formation of gold nanoparticles and observation of absorption spectra. However, due to the limitation of high-pressure experimental technology, we have configured gold nanoparticles without agarose gel. The reversible absorption spectra of the samples between 0 GPa--1.2 GPA were achieved by pressure regulation. In summary, the pressure was introduced into the gold nanoparticles assembly system. By investigating the influence of pressure on the concentration of solution, dielectric constant and Debye length of electron, a pressure dependent theoretical model was established. Different ligands were studied. Effects of sodium chloride and temperature on gold nanoparticles solution. The reversible assembly of gold nanoparticles under pressure control was achieved by using BSPP as ligand. In this work, the pressure as a thermodynamic parameter for the assembly process of gold nanoparticles was systematically studied by high pressure in situ absorption spectroscopy. Effects. The deeper understanding of the physical mechanism of the assembly process provides more control means and ideas for the fabrication of micro / nano optical devices with peculiar optical properties.
【學(xué)位授予單位】:吉林大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】:碩士
【學(xué)位授予年份】:2017
【分類號(hào)】:TB383.1;O521
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,本文編號(hào):1471728
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