本文關(guān)鍵詞：碳基無機(jī)納米材料的設(shè)計、制備及性能研究，由筆耕文化傳播整理發(fā)布。

《北京理工大學(xué)》 2015年

碳基無機(jī)納米材料的設(shè)計、制備及性能研究

李娜  

【摘要】：碳是地球上少數(shù)幾個自遠(yuǎn)古就被發(fā)現(xiàn)的元素之一，其熱力學(xué)穩(wěn)定性高，不易被腐蝕，在高溫處理后有優(yōu)異的導(dǎo)電性能且能和金屬元素緊密結(jié)合形成雜化結(jié)構(gòu)產(chǎn)生協(xié)同效應(yīng)，在催化及能源領(lǐng)域展現(xiàn)出顯著提高性能，具有較大研究價值。近年來獲得諾貝爾獎的明星材料石墨烯以特殊的形式展現(xiàn)出碳材料的魅力。它具有比表面積大、導(dǎo)電性能好、力學(xué)性能強(qiáng)、質(zhì)量輕易合成等特點(diǎn)，其在強(qiáng)酸中的氧化態(tài)—氧化石墨更是為其與納米金屬及金屬氧化物粒子的緊密結(jié)合提供了廣闊平臺。幾乎與石墨烯復(fù)合的材料都在原有基礎(chǔ)上或多或少地提高了多方面性能，形成巨大的商業(yè)市場。另外人們發(fā)現(xiàn)，在碳材料中摻雜氮、硼、氟、磷等元素也可以改變其內(nèi)部結(jié)構(gòu)和綜合電子分布，在不同應(yīng)用領(lǐng)域得到顯著性能提高。本工作重點(diǎn)研究對碳材料的改造及其與納米金屬/金屬氧化物的化學(xué)結(jié)合，旨在合成出綜合性能優(yōu)異的新材料并分析其結(jié)構(gòu)及形成機(jī)理，目前在雷達(dá)吸波、火箭推進(jìn)劑熱催化、鋰離子電池、氧還原四個領(lǐng)域取得應(yīng)用進(jìn)展，發(fā)現(xiàn)了碳基無機(jī)納米材料在其中的出色應(yīng)用及巨大工業(yè)化前景。 在本論文中，我們通過微波法、水熱法、濕化學(xué)法等設(shè)計合成了一系列碳基納米材料，將Ni, Co, CoNi, Mn3O4, Cu2O等無機(jī)納米材料與石墨烯等不同形式的碳緊密結(jié)合在一起，在多個不同領(lǐng)域獲得了顯著提高性能，降低了工業(yè)生產(chǎn)成本，使該系列材料獲得較高商業(yè)應(yīng)用價值。 1.利用維生素C作為碳源，在120oC溶劑熱的條件下制備出Ni-C及CoNi-C塊體材料應(yīng)用于微波吸收，對材料形貌和組成進(jìn)行了詳細(xì)表征，發(fā)現(xiàn)超細(xì)金屬/合金納米粒子均勻緊致地嵌于碳基中，穩(wěn)定耐腐蝕，可重復(fù)性好。經(jīng)對比發(fā)現(xiàn)材料Ni-C-18.2%可達(dá)到35dB的最佳吸收值(4mm)且吸收頻帶寬，高于一般傳統(tǒng)吸波材料。而另一產(chǎn)物CoNi-C由于強(qiáng)大的自然共振、極化滯后以及電磁參數(shù)高度匹配，吸波性能得到顯著提高，在5-18GHz頻率范圍內(nèi)的微波吸收均超過10dB，其中在7.7GHz處4mm厚度樣品的吸收高達(dá)50.2dB，遠(yuǎn)高于一般傳統(tǒng)吸波材料。由于該體系產(chǎn)物含碳量高，該材料密度小，生產(chǎn)成本低，穩(wěn)定性高，環(huán)境友好，有效大商業(yè)應(yīng)用價值且為新型吸波材料的設(shè)計合成提供了新思路。 2.合成出了對高氯酸銨熱分解具有高效催化作用的Mn3O4/GR和Ni/GS納米復(fù)合物。產(chǎn)物由簡單的一步水熱法制得，以氧化石墨為前驅(qū)體，在醇體系中無機(jī)粒子的形成與氧化石墨的還原同步進(jìn)行，所得粒子分散性好，比表面積大，氧化石墨還原完全，導(dǎo)電能力強(qiáng)，有效防止了納米粒子的團(tuán)聚導(dǎo)致的催化活性位減少。經(jīng)測試使高氯酸氨熱分解溫度降低約100℃，催化效果突出。此種材料設(shè)計可推廣應(yīng)用到其它金屬/金屬氧化物與石墨烯復(fù)合的納米材料應(yīng)用到不同的催化領(lǐng)域。 3.設(shè)計了一種綠色簡單高效的微波輔助合成方法制備具有雙導(dǎo)電系統(tǒng)的Cu2O@Cu-GS復(fù)合物。Cu2O@Cu具有明顯的核-殼結(jié)構(gòu)，均勻分散在石墨烯表面，粒徑約為100nm。該材料在50mA/g的電流密度下比容量高達(dá)775mAh/g，遠(yuǎn)高于Cu2O@Cu（小于100mAh/g）和Cu2O-GS（416mAh/g）。各種表征結(jié)果顯示石墨烯在提高復(fù)合物比容量和穩(wěn)定性方面起到?jīng)Q定性作用，同時氧化亞銅表面的銅單質(zhì)也有助于大幅提高產(chǎn)物電化學(xué)性能。本設(shè)計使NiO@Ni-GS, Fe3O4@Fe-GS, Co3O4@Co-GS等復(fù)合結(jié)構(gòu)有望被成功合成并應(yīng)用在鋰離子電池電極材料中，取得更佳效果。 4.設(shè)計了一種簡易方便產(chǎn)量大的摻氮納米碳?xì)さ暮铣煞椒āＴ摦a(chǎn)物在堿性環(huán)境中顯示出優(yōu)秀的電催化性能，反應(yīng)電勢達(dá)-0.229V，可作為燃料電池電極有效促進(jìn)ORR反應(yīng)的進(jìn)行，，其效果甚至優(yōu)于商用鉑碳電極(20%)和其它大部分摻氮碳材料。該材料具有防甲醇中毒性，在堿溶液中的穩(wěn)定性強(qiáng)，其電化學(xué)活性可媲美摻氮碳納米管陣列或摻氮石墨烯，而合成過程簡易度和產(chǎn)量遠(yuǎn)高于其余二者。通過對比實驗發(fā)現(xiàn)最佳煅燒溫度為800℃，催化效果最好，為同類材料的合成提供有效參考。

【關(guān)鍵詞】：
【學(xué)位授予單位】：北京理工大學(xué)
【學(xué)位級別】：博士
【學(xué)位授予年份】：2015
【分類號】：TB383.1;O613.71
【目錄】：

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中國碩士學(xué)位論文全文數(shù)據(jù)庫 前10條

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2 劉娜;離子液體輔助的電化學(xué)方法合成無機(jī)納米材料及其應(yīng)用研究[D];東北師范大學(xué);2008年

3 李敏;一維無機(jī)納米材料的合成和應(yīng)用[D];安徽師范大學(xué);2007年

4 許超;室溫離子液體輔助無機(jī)納米材料合成的應(yīng)用研究[D];浙江師范大學(xué);2008年

5 陳惠欽;不同結(jié)構(gòu)形貌無機(jī)納米材料的離子熱合成及表征[D];南京航空航天大學(xué);2010年

6 張弨;表面活性劑輔助的溶劑熱合成無機(jī)納米材料[D];東北師范大學(xué);2006年

7 王貴云;無機(jī)納米材料的溶劑熱合成與表征[D];揚(yáng)州大學(xué);2006年

8 王煥琴;以纖維素為模板制備無機(jī)納米材料的研究[D];南京航空航天大學(xué);2010年

9 蒲文丹;無機(jī)納米材料在生物分子和金屬離子檢測中的應(yīng)用[D];西南大學(xué);2012年

10 徐梅;無機(jī)納米材料改善纖維素保鮮膜性能研究[D];天津科技大學(xué);2010年

  本文關(guān)鍵詞：碳基無機(jī)納米材料的設(shè)計、制備及性能研究，由筆耕文化傳播整理發(fā)布。

本文編號：144043