本文關(guān)鍵詞：N-（4-氨基丁基）-N-乙基異魯米諾與辣根過氧化物酶雙功能化氧化石墨烯的合成及其性質(zhì)、應(yīng)用研究　出處：《中國科學(xué)技術(shù)大學(xué)》2015年碩士論文　論文類型：學(xué)位論文

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【摘要】：論文首先綜述了化學(xué)發(fā)光、化學(xué)發(fā)光催化劑、化學(xué)發(fā)光功能化納米材料,尤其發(fā)光功能化石墨烯材料的研究現(xiàn)狀及其在生物分析中應(yīng)用的最新進(jìn)展。近年來,氧化石墨烯特殊的二維結(jié)構(gòu)、巨大的比表面積和優(yōu)良的光學(xué)、電學(xué)性能及易自組裝的特性使其成為合成發(fā)光功能化新型復(fù)合材料的理想選擇。目前,以魯米諾、N-(4-氨基丁基)-N-乙基異魯米諾(ABEI)和聯(lián)吡啶釕等發(fā)光試劑功能化的石墨烯復(fù)合材料已經(jīng)被成功合成,并且利用這些發(fā)光功能化材料作為信號探針或傳感界面發(fā)展的新型分析方法已在多個(gè)分析領(lǐng)域展示了重要的應(yīng)用前景。然而,目前已有的發(fā)光功能化石墨烯復(fù)合材料不僅合成工藝復(fù)雜、純化步驟繁瑣、費(fèi)時(shí),而且發(fā)光效率有限,發(fā)光條件苛刻(強(qiáng)堿),這對于要實(shí)現(xiàn)生命體系中超低含量目標(biāo)物的快速、準(zhǔn)確檢測仍是一大挑戰(zhàn)。為了得到發(fā)光效率更高、物理化學(xué)特性更好和更易于制備的發(fā)光功能化氧化石墨烯復(fù)合材料,本論文以ABEI作為模型分子,探索了化學(xué)發(fā)光試劑與辣根過氧化物酶(HRP)雙功能化氧化石墨烯納米材料的制備方法,成功合成了一種ABEI與HRP雙功能化的新型氧化石墨烯復(fù)合材料(ABEI-GO@HRP),對其表面組成進(jìn)行了表征,探索了該復(fù)合材料的組裝機(jī)理,研究了其發(fā)光特性和發(fā)光機(jī)理。基于上述發(fā)光功能化氧化石墨烯復(fù)合材料,構(gòu)建了一個(gè)免試劑的過氧化氫傳感器,實(shí)現(xiàn)了中性和堿性條件下過氧化氫的超靈敏檢測。 首先,論文發(fā)展了一種制備ABEI-GO@HRP的綠色方法,利用GO、 ABEI和HRP三者之間的非共價(jià)鍵作用,成功合成了一種具有酶特異性的新型發(fā)光功能化氧化石墨烯復(fù)合材料。借助X射線光電子能譜、紅外光譜、圓二色光譜和透射電鏡等儀器分析手段對ABEI-GO@HRP的表面組成進(jìn)行了研究,結(jié)果表明,發(fā)光試劑ABEI分子和HRP分子共同存在于GO的表面,且均具有良好的活性。利用原子力顯微鏡、紫外可見光譜和熒光滴定分析手段研究了ABEI-GO@HRP的表面厚度和ABEI與HRP之間的相互作用,探討了ABEI分子和HRP分子在GO表面的組裝機(jī)理,發(fā)現(xiàn)ABEI-GO@HRP具有HRP/ABEI/GO/ABEI/HRP的“三明治”結(jié)構(gòu)。 其次,在超微弱化學(xué)發(fā)光儀上,通過靜態(tài)注射過氧化氫的的方法研究了ABEI-GO@HRP的化學(xué)發(fā)光性質(zhì)和發(fā)光機(jī)理,發(fā)現(xiàn)該材料基于酶的催化活性及氧化石墨烯的協(xié)同催化效應(yīng),在pH7.0-13.0區(qū)間內(nèi)展現(xiàn)了優(yōu)異的化學(xué)發(fā)光特性,發(fā)光強(qiáng)度在堿性條件下比ABEI單功能化的石墨烯復(fù)合物至少高出2個(gè)數(shù)量級,中性條件下至少提高3個(gè)數(shù)量級。經(jīng)研究發(fā)現(xiàn),如此強(qiáng)的發(fā)光強(qiáng)度主要是由HRP和GO能刺激化學(xué)發(fā)光反應(yīng)中O2·-、-CO4·2-、 HO·和π-C=C°等含氧自由基的生成以及GO作為反應(yīng)界面能促進(jìn)該氧化還原反應(yīng)電子轉(zhuǎn)移共同導(dǎo)致的。該納米材料在生理pH范圍仍然展示了優(yōu)越的發(fā)光活性,在生物成像、細(xì)胞中活性氧的檢測和癌癥的診斷中具有巨大的應(yīng)用潛力。 最后,基于該材料具有卓越的化學(xué)發(fā)光特性和酶催化活性,利用該材料作為傳感平臺,我們發(fā)展了一個(gè)新型免試劑的過氧化氫傳感器,并成功實(shí)現(xiàn)了對中性和堿性條件下過氧化氫的高選擇和超靈敏檢測,為中性條件和堿性條件下過氧化氫的測定提供了一個(gè)簡單有效的方法。
[Abstract]:A new type of graphene oxide ( ABEI - GO @ HRP ) has been successfully synthesized . The surface composition of ABEI - GO @ HRP was studied by means of X - ray photoelectron spectroscopy , IR , circular dichroism and transmission electron microscopy . Second , the chemiluminescence properties and luminescence mechanism of ABEI - GO @ HRP were studied by means of static injection of hydrogen peroxide on the ultra - weak chemiluminescence instrument . It was found that the material was based on the catalytic activity of the enzyme and the synergistic catalytic effect of graphene oxide . Finally , based on the excellent chemiluminescence properties and catalytic activity of the material , using the material as the sensing platform , we developed a new reagent - free hydrogen peroxide sensor , and successfully realized the high selectivity and ultra - sensitive detection of hydrogen peroxide under neutral and alkaline conditions , and provided a simple and effective method for the determination of hydrogen peroxide under neutral conditions and alkaline conditions .

【學(xué)位授予單位】：中國科學(xué)技術(shù)大學(xué)
【學(xué)位級別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2015
【分類號】：O613.71;TB33

【共引文獻(xiàn)】

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本文編號：1435882