發(fā)布時間：2018-01-16 21:12

  本文關(guān)鍵詞：高壓下含能呋咱衍生物晶體結(jié)構(gòu)和性質(zhì)的理論研究　出處：《南京理工大學(xué)》2015年碩士論文　論文類型：學(xué)位論文

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【摘要】：本論文運(yùn)用周期性色散矯正密度泛函理論(DFT-D)方法,對靜水壓作用下含能呋咱衍生物晶體苯并三氧化呋咱(BTF)、3,3'-二硝氨基-4,4’-氧化偶氮呋咱(DNOAAF)、3,3’-二硝基-4,4’-氧化偶氮呋咱(DNOAF)和3,4-雙(3-硝基呋咱-4-基)氧化呋咱(BNTF)的結(jié)構(gòu)和性質(zhì)進(jìn)行了研究�？偨Y(jié)了不同壓力下其結(jié)構(gòu)與性質(zhì)的關(guān)系,以期對實驗工作提供有效的補(bǔ)充。其主要內(nèi)容如下：1、運(yùn)用三種DFT-D方法(PBE-G06、PBE-TS和PW91-OBS)對BTF的實驗晶體結(jié)構(gòu)進(jìn)行完全優(yōu)化；基于晶體結(jié)構(gòu)參數(shù)優(yōu)化值與實驗值的比較,選出合適的方法。然后,在壓力1-150 GPa范圍內(nèi),優(yōu)化BTF的晶體結(jié)構(gòu),進(jìn)而計算不同壓力下其電子結(jié)構(gòu)和光吸收性質(zhì)。最后,探討不同壓力下其結(jié)構(gòu)和性質(zhì)的關(guān)系。其主要研究結(jié)果和結(jié)論：BTF晶格參數(shù)a在靜水壓作用下變化較小,而b和c的變化則較大,表明該晶體的可壓縮性是各向異性的。在107 GPa處,BTF晶胞結(jié)構(gòu)發(fā)生突變,其中,N2-02和O1-N6鍵發(fā)生斷裂。隨著壓力的增加,其帶隙逐漸減小,且其在低壓區(qū)的減少程度比高壓區(qū)的更明顯。對其態(tài)密度的分析表明,隨著壓力的增加,體系中電子的離域性逐漸增強(qiáng)。基于不同壓力下其帶隙變化的比較,發(fā)現(xiàn)外壓的增加會導(dǎo)致其撞擊感度的增加。其在高壓區(qū)的吸收系數(shù)比低壓區(qū)的高,意味著其吸收譜向高頻率區(qū)移動。2、基于DNOAAF晶體結(jié)構(gòu)的PBE-G06、PBE-TS和PW91-OBS優(yōu)化值和實驗值的比較,得出合適的計算方法。在1-190 GPa內(nèi),對它們的晶體結(jié)構(gòu)、電子性質(zhì)和光吸收光譜進(jìn)行計算。分析不同壓力對其晶體、分子和電子結(jié)構(gòu)及其光吸收性質(zhì)的影響；揭示高壓下其感度和化學(xué)鍵的變化。其主要研究結(jié)果和結(jié)論：在0-170 GPa內(nèi),DNOAAF晶格參數(shù)a、b和c隨著壓力增加而單調(diào)遞減；在170 GPa處,其晶體結(jié)構(gòu)發(fā)生突變,其中N3-H1鍵斷裂,而H2與N8’之間成鍵；在170-190 GPa內(nèi),b和c單調(diào)遞增,但a卻單調(diào)遞減。由此可見,I)NOAAF的可壓縮性是各向異性的。隨著壓力的增加,其帶隙和晶胞體積逐漸地減小。但其帶隙和體積在低壓區(qū)域的減少比高壓區(qū)域的更加明顯。隨著壓力的增加,體系中電子離域性逐漸增強(qiáng)。這表明施加壓力會降低其穩(wěn)定性,從而變得更容易分解和起爆。在基頻吸收區(qū)域內(nèi),其高壓區(qū)的吸收系數(shù)比低壓區(qū)高。3、在1-190 GPa內(nèi),運(yùn)用DFT-D方法,對DNOAF晶體進(jìn)行不加任何限制的完全優(yōu)化。在此優(yōu)化構(gòu)型的基礎(chǔ)上,對其能帶結(jié)構(gòu)、態(tài)密度和吸收性質(zhì)進(jìn)行計算。總結(jié)其晶體結(jié)構(gòu)、分子幾何參數(shù)、帶隙、態(tài)密度和光吸收系數(shù)隨壓力的變化規(guī)律。其主要研究結(jié)果和結(jié)論:DNOAF晶體的可壓縮性是各向異性的；c方向比a和b更軟。在120 GPa處,其晶體結(jié)構(gòu)發(fā)生突變,其中,N4與C7之間形成化學(xué)鍵。在170 GPa處,N4-02鍵長增加到2.085A,預(yù)示著N4-O2鍵發(fā)生斷裂。隨著壓力的增加,其帶隙和晶胞體積逐漸地減小。但其帶隙和體積在低壓區(qū)域的減少比高壓區(qū)域的更加明顯。隨著壓力的增加,價帶頂部的幾個DOS峰逐漸地合并在一起,預(yù)示著體系中電子離域性增強(qiáng)。隨著壓力增加,其光吸收逐漸增強(qiáng),而且其高壓區(qū)的吸收系數(shù)比低壓區(qū)高。4、對PBE-G06、PBE-TS和PW91-0BS三種方法進(jìn)行驗證,從中選出較為理想的方法。對BNTF優(yōu)化的晶體結(jié)構(gòu)施加1-150 GPa的壓力,然后,計算它們的帶隙、態(tài)密度和光吸收系數(shù)。最后,探討壓力對其結(jié)構(gòu)和性質(zhì)的影響規(guī)律。其主要研究結(jié)果和結(jié)論：沿b方向壓縮BNTF晶體比沿a和c方向更容易,表明該晶體的可壓縮性是各向異性的。在130 GPa處,其晶體結(jié)構(gòu)發(fā)生突變；在150 GPa處,N6-O3和N1-O1鍵長突增而斷裂,而原子C5與N1成鍵。隨著壓力的增加,其帶隙和晶胞體積逐漸地減小,但其在低壓區(qū)域的減少比高壓區(qū)域更加明顯。隨著壓力的增加,體系中電子離域性增強(qiáng)。由此可見,外加壓力會降低其穩(wěn)定性,從而變得更容易分解和起爆。在基頻吸收區(qū)域內(nèi),其在高壓區(qū)的吸收系數(shù)比低壓區(qū)的高,表明其吸收譜向高頻率區(qū)移動。然而,當(dāng)壓力高于130 GPa時,則情況恰好相反。
[Abstract]:In this paper , the structure and properties of BTF are studied by using periodic dispersion correction density functional theory ( DFT - D ) . The relationship between the structure and properties of BTF under different pressures is studied . The crystal structure , state density and absorption properties of DNOAF crystal are calculated by using DFT - D method . The crystal structure , molecular geometry parameters , band gap , state density and light absorption coefficient are calculated .

【學(xué)位授予單位】：南京理工大學(xué)
【學(xué)位級別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2015
【分類號】：TB34

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本文編號：1434829