本文關(guān)鍵詞：碳基納米材料功能化及其電分析性能研究　出處：《吉林大學(xué)》2015年博士論文　論文類型：學(xué)位論文

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【摘要】：自1991年被發(fā)現(xiàn)以來，具有一維管狀結(jié)構(gòu)、高比表面積、高電子傳導(dǎo)能力和化學(xué)/電化學(xué)穩(wěn)定性的碳納米管一直是電分析領(lǐng)域的研究熱點(diǎn)。但由于管間具有內(nèi)在的團(tuán)聚作用，，這類材料幾乎在所有的溶劑中都不可“溶解”，其潛在的優(yōu)良性能得不到很好的發(fā)揮。因此，開發(fā)新方法對(duì)碳納米管進(jìn)行表面修飾對(duì)發(fā)揮其本征性能具有重大意義。本文旨在研究碳納米管功能化新方法及其功能材料的分析檢測(cè)性能，以構(gòu)建具有高靈敏度、響應(yīng)迅速、選擇性好的電化學(xué)傳感器。 論文的第一章詳細(xì)介紹了碳納米管材料的結(jié)構(gòu)性質(zhì)、合成方法、功能化策略及其在電化學(xué)傳感器中的應(yīng)用。論文的第二章介紹了熱自由基聚合離子液體功能修飾多壁碳納米管表面的新方法及其傳感應(yīng)用。由于離子液體表面帶有正電性的咪唑基陽離子，修飾后的多壁碳納米管能夠穩(wěn)定地分散在水溶液中，這對(duì)于構(gòu)建性能穩(wěn)定的功能電化學(xué)界面具有非常重要的意義。利用熱重分析、掃描電鏡、透射電鏡、X光電能譜以及紅外光譜對(duì)修飾后的多壁碳納米管進(jìn)行了詳細(xì)的結(jié)構(gòu)及形貌表征。實(shí)驗(yàn)發(fā)現(xiàn)，通過改變離子液體單體的加入量，可實(shí)現(xiàn)對(duì)多壁碳納米管表面聚離子液體層厚度的調(diào)控。電化學(xué)性質(zhì)研究表明，聚離子液體修飾可以提高修飾電極的有效電活性面積，修飾的聚離子液體層厚度與電子傳遞性能之間具有相關(guān)性。利用優(yōu)選的聚離子-多壁碳納米管功能材料構(gòu)建了電化學(xué)傳感器，實(shí)現(xiàn)了對(duì)水中污染物鄰苯二酚和對(duì)苯二酚的檢測(cè)。實(shí)驗(yàn)中我們發(fā)現(xiàn)，未修飾的多壁碳納米管對(duì)二者的氧化峰分離并不明顯，不能進(jìn)行同時(shí)檢測(cè)；而修飾后的多壁碳納米管，由于聚離子液體-多壁碳納米管與鄰苯二酚和對(duì)苯二酚之間的cation-π相互作用，實(shí)現(xiàn)了對(duì)鄰苯二酚和對(duì)苯二酚的良好分離，呈現(xiàn)出良好的同時(shí)檢測(cè)行為。所構(gòu)建的傳感器在環(huán)境分析領(lǐng)域可能具有一定的應(yīng)用價(jià)值。同時(shí)還進(jìn)一步研究了聚離子液體-多壁碳納米管復(fù)合材料對(duì)抗壞血酸、多巴胺和尿酸三種生物分子的同時(shí)檢測(cè)性能。聚離子液體-多壁碳納米管對(duì)上述生物小分子的高電催化活性，主要?dú)w因于功能化碳納米管表面所帶有的大量正電荷，基于表面電荷與分子間的相互作用使三者實(shí)現(xiàn)了分離與同時(shí)檢測(cè)。論文第三章以聚離子液-碳納米管表面的陽離子咪唑基團(tuán)為Pt前驅(qū)體的結(jié)合位點(diǎn)，在功能化碳管表面進(jìn)一步負(fù)載了高分散的細(xì)小的Pt納米粒子（Pt-PIL-MWCNTs）。研究發(fā)現(xiàn)，Pt-PIL-MWCNTs具有模擬過氧化物酶的活性，可以催化過氧化物酶的底物3,3,5,5-tetramethylbenzidine （TMB）并呈現(xiàn)典型的藍(lán)色變色反應(yīng)�；诖�，建立了一種比色法進(jìn)行過氧化氫的檢測(cè)。與天然的辣根過氧化物酶（HRP）相對(duì)比，Pt-PIL-MWCNTs可以承受更高的反應(yīng)溫度和更高的H2O2濃度。Pt-PIL-MWCNTs具有低成本合成、易于制備、不被生物降解和不易變性等優(yōu)點(diǎn)，可望作為天然過氧化物酶的替代物，在相關(guān)生物傳感器領(lǐng)域得到應(yīng)用。在論文第四章中，以1-氨基蒽醌作為修飾物，利用其與多壁碳米管之間的π-π相互作用，進(jìn)行了多壁碳納米管的表面修飾。該修飾法實(shí)驗(yàn)操作簡(jiǎn)單易行，1-氨基蒽醌的氨基官能團(tuán)可為復(fù)合Pt納米粒子提供結(jié)合位點(diǎn)。我們成功地制備出了多壁碳納米管表面均勻分散的細(xì)小的Pt納米粒子。該復(fù)合材料對(duì)氧氣和過氧化氫顯示出較高的催化活性，有望應(yīng)用于相關(guān)研究領(lǐng)域。
[Abstract]:Since 1991 , carbon nanotubes with one - dimensional tubular structure , high specific surface area , high electron conductivity and chemical / electrochemical stability have been hot spots in the field of electrical analysis . In chapter 1 , the structure properties , synthesis methods , functionalization strategies of carbon nanotube materials and their application in electrochemical sensors are described in detail .

【學(xué)位授予單位】：吉林大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】：博士
【學(xué)位授予年份】：2015
【分類號(hào)】：TB383.1;O613.71

【參考文獻(xiàn)】

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1 Wei-Ming Yeoh;Kim-Yang Lee;Siang-Piao Chai;Keat-Teong Lee;Abdul Rahman Mohamed;;Co-Mo/MgO催化劑上甲烷化學(xué)氣相沉積制備高純度多壁碳納米管(英文)[J];新型炭材料;2009年02期

本文編號(hào)：1415231