本文關(guān)鍵詞：環(huán)境友好型三元合金量子點(diǎn)的制備與摻雜及其光電性能研究　出處：《北京科技大學(xué)》2017年博士論文　論文類(lèi)型：學(xué)位論文

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【摘要】：量子點(diǎn)(Quantum Dots:QDs)作為一種新型熒光納米材料,具有可溶液化學(xué)法制備、易分散加工、吸收截面大、發(fā)光效率高等優(yōu)異特性,在太陽(yáng)能光伏電池、發(fā)光和顯示器件、生物成像醫(yī)療等領(lǐng)域,具有誘人的廣泛應(yīng)用前景。已有研究表明,將傳統(tǒng)二元體系量子點(diǎn)拓展為多元組分合金量子點(diǎn),可實(shí)現(xiàn)其帶隙在更大范圍的有效調(diào)控。此外,在本征半導(dǎo)體晶格中引入具有光學(xué)活性的摻雜劑(如過(guò)渡金屬M(fèi)n、Cu離子),除可獲得一系列從紅外到可見(jiàn)光的具有更長(zhǎng)激發(fā)態(tài)壽命的光致發(fā)光外,還可大大增加其光譜的斯托克斯位移量,從而抑制發(fā)光材料自吸收問(wèn)題并提高光化學(xué)穩(wěn)定性,推動(dòng)其在高密度、大功率發(fā)光器件的應(yīng)用。因此,過(guò)渡金屬摻雜多元組分合金量子點(diǎn)的相關(guān)研究,成為當(dāng)前活躍的研究熱點(diǎn)之一。當(dāng)前已有的三元合金量子點(diǎn)的研究,一般含有重金屬元素(如Cd和Pb等),其無(wú)法避免的環(huán)境污染等問(wèn)題,是限制其將來(lái)廣泛應(yīng)用的主要問(wèn)題之一。本論文圍繞環(huán)境友好型高質(zhì)量三元合金量子點(diǎn)的研發(fā),采用過(guò)渡金屬離子(Mn、Cu)對(duì)其摻雜修飾,系統(tǒng)研究了量子點(diǎn)的光學(xué)性能與基體材料組分和摻雜離子種類(lèi)、濃度等之間的內(nèi)在關(guān)系,深入探討了摻雜離子的發(fā)光機(jī)理,并基于其優(yōu)異的發(fā)光性能和獨(dú)特的發(fā)光機(jī)理,探索了其在光電及傳感器等領(lǐng)域的器件應(yīng)用。論文工作首先實(shí)現(xiàn)了具有長(zhǎng)熒光壽命、特征Mn離子發(fā)射和大斯托克斯位移的高質(zhì)量Mn摻雜Zn-In-S量子點(diǎn)的制備；在此基礎(chǔ)上,為拓寬上述基體材料的禁帶調(diào)控范圍,利于光電器件中量子點(diǎn)被有效激發(fā),將基體材料由Zn-In-S拓展為Cu-In-S/ZnS,制備了Mn摻雜Cu-In-S/ZnS量子點(diǎn),并探索了其在白光照明器件方面的應(yīng)用；其次,為拓寬量子點(diǎn)發(fā)光峰位的可調(diào)控范圍,實(shí)現(xiàn)由相對(duì)單一的特征Mn離子橙紅色發(fā)射到更寬波段的可見(jiàn)光發(fā)射,將具有獨(dú)立發(fā)光中心特征的Mn離子替換成具有復(fù)合發(fā)光中心特征的Cu離子,制備了Cu摻雜Zn-In-Se量子點(diǎn),并將其應(yīng)用于發(fā)光二極管；最后,基于上述對(duì)Mn、Cu摻雜離子的發(fā)光機(jī)理的深入研究,實(shí)現(xiàn)了Mn、Cu兩種不同發(fā)光屬性的摻雜離子共摻,實(shí)現(xiàn)了Zn-In-S量子點(diǎn)穩(wěn)定的雙摻雜離子本征發(fā)射,探索了其在比率溫度傳感器中的應(yīng)用。綜合本論文工作,所取得的主要研究成果如下：采用熱注入法制備了Mn摻雜Zn-In-S量子點(diǎn)。研究發(fā)現(xiàn)成核反應(yīng)的溫度、十八烯-硫(OED-S)的用量、Zn/In組分的比例以及Mn離子摻雜濃度等是合成高光學(xué)質(zhì)量量子點(diǎn)的關(guān)鍵因素。通過(guò)系統(tǒng)優(yōu)化各項(xiàng)參數(shù),獲得了熒光峰位在600nm、大斯托克斯位移(0.9-1.7 eV)、帶隙在2.9到3.7 eV范圍內(nèi)可調(diào)諧、發(fā)光量子產(chǎn)量(PLQY)可達(dá)56%、具有優(yōu)異熱穩(wěn)定性的Mn摻雜Zn-In-S量子點(diǎn)。其熒光壽命為迄今報(bào)道最長(zhǎng),達(dá)4.2 ms,并可通過(guò)配體交換實(shí)現(xiàn)其在水溶性介質(zhì)中的分散,表明其在生物熒光成像等領(lǐng)域潛在應(yīng)用前景。采用熱注入法制備了Mn摻雜Cu-In-S/ZnS量子點(diǎn)。研究發(fā)現(xiàn)Cu/In比例是實(shí)現(xiàn)Mn離子發(fā)射的關(guān)鍵,降低Cu／In比例有利于獲得Mn離子特性熒光的發(fā)射。另外,研究表明,Mn離子摻雜濃度對(duì)Mn離子發(fā)射的光譜純度起決定性作用。通過(guò)組分和結(jié)構(gòu)的精細(xì)調(diào)控,所制備的Mn摻雜Cu-In-S/ZnS量子點(diǎn)可獲得純Mn離子發(fā)射,其峰位在610nm,PLQY可達(dá)66%,熒光壽命為3.78 ms。基于Mn摻雜Cu-In-S/ZnS量子點(diǎn)構(gòu)筑白光二極管(QD-LED)器件,顯色指數(shù)CRI達(dá)78、發(fā)光效率為48 lm／W,色坐標(biāo)為(0.404,0.306),具有優(yōu)異的綜合性能。采用硒粉(Se)直接分散在ODE中作為Se源,以取代傳統(tǒng)有機(jī)膦-Se,制備了Cu摻雜Zn-In-Se量子點(diǎn)。通過(guò)調(diào)控Zn/In組分,實(shí)現(xiàn)了在可見(jiàn)光譜范圍內(nèi)熒光峰位可調(diào)諧的Cu離子發(fā)射。研究表明,其發(fā)射峰位在565-710 nm內(nèi)可調(diào),PL QY可達(dá)38%,表明ODE-Se是一種可靠的Se源,可替代傳統(tǒng)有毒有機(jī)膦-Se�；贑u摻雜Zn-In-Se量子點(diǎn)構(gòu)建的QD-LED,其最大光亮度可達(dá)320 cd/m2 (15 V),最大電流效率為0.98 cd／A,展現(xiàn)了其良好的潛在應(yīng)用前景。采用共摻雜技術(shù),制備了環(huán)境友好型Mn和Cu雙摻雜離子本征發(fā)射的Zn-In-S量子點(diǎn)。研究表明,量子點(diǎn)基體材料的導(dǎo)帶到Cu離子的摻雜能級(jí)的能量差,是決定量子點(diǎn)中是否出現(xiàn)Mn離子發(fā)光的關(guān)鍵所在,澄清了一直困擾Mn、Cu雙摻雜量子點(diǎn)發(fā)光機(jī)理的問(wèn)題�；贛n和Cu離子雙本征發(fā)射的Zn-In-S量子點(diǎn)構(gòu)建的比率溫度傳感器,在100-320K范圍內(nèi)的比率靈敏度為0.132%k-1,無(wú)滯后,具有優(yōu)異的穩(wěn)定性。
[Abstract]:Quantum Dots ( QDs ) are used as a new type of fluorescent nanometer material , which has excellent properties such as solution chemistry method , easy dispersion processing , large absorption cross section and high luminous efficiency . Mn - doped Zn - In - S quantum dots were prepared by thermal injection . The results showed that Mn - doped Zn - In - S / ZnS quantum dots were doped with Mn - doped Zn - In - S quantum dots . The Zn - In - S quantum dots were prepared by using co - doping technology . The results show that the energy difference of the doping level of Mn and Cu doped with Cu ions is the key to determine whether the Mn ion luminescence occurs in the quantum dots . The ratio sensitivity of Mn and Cu double - doped quantum dots is determined to be 0.132 % k - 1 , which is not hysteresis , and has excellent stability .

【學(xué)位授予單位】：北京科技大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】：博士
【學(xué)位授予年份】：2017
【分類(lèi)號(hào)】：TB383.1

【參考文獻(xiàn)】

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2 鐘海政;柏澤龍;;納米晶白光LED技術(shù)研究現(xiàn)狀及應(yīng)用前景[J];信息技術(shù)與標(biāo)準(zhǔn)化;2013年10期

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本文編號(hào)：1376979