發(fā)布時(shí)間：2017-12-27 23:01

  本文關(guān)鍵詞：自組裝有機(jī)前驅(qū)體制備可控微孔碳分子篩微球與儲(chǔ)氫性能研究　出處：《安徽建筑大學(xué)》2016年碩士論文　論文類型：學(xué)位論文

  更多相關(guān)文章： 碳分子篩微球 自組裝 有機(jī)前驅(qū)體 間氨基酚醛樹脂 儲(chǔ)氫

【摘要】：碳分子篩微球(CMSm)是超微孔球形多孔碳質(zhì)的功能材料。由于其具有獨(dú)特的孔結(jié)構(gòu)、高比表面積、穩(wěn)定的結(jié)構(gòu)等特點(diǎn),在吸附與分離、儲(chǔ)存、催化、電化學(xué)等多個(gè)領(lǐng)域應(yīng)用廣泛。然而,CMSm的孔結(jié)構(gòu)、形貌難控制,使得其應(yīng)用受限。因此設(shè)計(jì)采用多嵌段聚氧乙烯聚氧丙烯聚合物PE6800為模板,以間氨基酚醛的單體水相自組裝結(jié)構(gòu)為前驅(qū)體,經(jīng)原位聚合及碳化制備出可調(diào)孔結(jié)構(gòu)、可控形貌的CMSm。利用氮吸附、紅外光譜(FT-IR)、透射電鏡(TEM)及熱重分析(TG)等現(xiàn)代結(jié)構(gòu)分析技術(shù)對碳化前后產(chǎn)物的孔結(jié)構(gòu)、化學(xué)結(jié)構(gòu)、形貌、熱性能及儲(chǔ)氫性能進(jìn)行了表征。研究了原位組裝、聚合條件、碳化工藝及不同孔調(diào)節(jié)劑對CMSm結(jié)構(gòu)的影響。主要研究工作分述如下:一、自組裝有機(jī)前驅(qū)體碳分子篩微球的制備研究:以PE6800為軟模板,間氨基苯酚(MAP)、六亞甲基四胺(HMT)有機(jī)單體自組裝結(jié)構(gòu)為前驅(qū)體,合成了CMSm。研究了不同碳化溫度、升溫速率、表面活性劑及擴(kuò)孔劑加入濃度等對CMSm結(jié)構(gòu)的影響。采取氮?dú)馕健T-IR、TEM和TG等分析了材料性能特性。結(jié)果表明:400℃模板分解產(chǎn)生孔結(jié)構(gòu),650℃以后碳骨架逐漸形成。最終制備出微孔體積(0.73 cm~3/g~0.02 cm~3/g)可控的CMSm。二、碳分子篩微球孔結(jié)構(gòu)的調(diào)控研究:以PE6800為軟模板,MAP、HMT有機(jī)單體自組裝結(jié)構(gòu)為前驅(qū)體,合成了CMSm。研究聚(苯乙烯-丙烯酸)(P(St-AA)共聚微球以及二氧化硅(SiO_2)微球摻入量對CMSm結(jié)構(gòu)的影響。采取氮?dú)馕?脫附、TG分析了材料性能特性。結(jié)果表明:摻入不同量的SiO_2到反應(yīng)體系中最后用氫氟酸除去,比表面積在567.1 m~2/g~1111.9 m~2/g,微孔孔體積在0.23cm~3/g~0.44 cm~3/g。摻入不同量的P(St-AA)其比表面積在532.0 m~2/g~1680.0 m~2/g,微孔體積在0.21 cm~3/g~0.68cm~3/g。三、碳分子篩微球的儲(chǔ)氫性能研究:以間氨基酚醛的單體自組裝結(jié)構(gòu)為前驅(qū)體合成CMSm。研究了不同碳化溫度及不同濃度模板劑PE6800制備的CMSm的儲(chǔ)氫性能。結(jié)果顯示,在950℃~650℃碳化溫度下,-196℃/5MPa下對氫氣的吸附容量分別是:2.13wt%、8.04wt%、1.82wt%、2.74wt%。在同樣條件下不同濃度的模板劑在950℃下碳化所制備的CMSm的吸附容量分別為19.54wt%、10.58wt%、2.13wt%、5.41wt%。本論文研究豐富了孔結(jié)構(gòu)參數(shù)的調(diào)節(jié)方式,初步探討了所制備的CMSm孔結(jié)構(gòu)對儲(chǔ)氫性能的影響,為制備孔結(jié)構(gòu)可控的CMSm及其在儲(chǔ)氫應(yīng)用上提供了參考。
[Abstract]:Carbon molecular sieve microspheres (CMSm) are functional materials of super microporous spherical porous carbon. Because of its unique pore structure, high specific surface area and stable structure, it has been widely applied in many fields, such as adsorption and separation, storage, catalysis, electrochemistry and so on. However, the pore structure and morphology of CMSm are difficult to control, which makes its application limited. Therefore, a polyoxyethylene polyoxypropylene copolymer PE6800 was used as template, and the aqueous self-assembled structure of amino phenol formaldehyde as precursor was prepared by in-situ polymerization and carbonization, and CMSm with controllable pore structure and controllable morphology was prepared. The pore structure, chemical structure, morphology, thermal properties and hydrogen storage properties of the products before and after carbonization were characterized by nitrogen adsorption, infrared spectroscopy (FT-IR), transmission electron microscopy (TEM) and thermogravimetric analysis (TG). The effect of in situ assembly, polymerization conditions, carbonization process and different pore modifiers on the structure of CMSm was studied. The main research works are as follows: first, the preparation of self assembled organic precursors carbon molecular sieve microspheres. The CMSm was synthesized on the basis of PE6800 as the soft template, and the organic monomer self-assembly of aminophenol (MAP) and six methylene four amine (HMT) as precursors. The effects of different carbonation temperature, heating rate, surface active agent and the concentration of reamer on the structure of CMSm were studied. The properties of the materials were analyzed by nitrogen adsorption, FT-IR, TEM and TG. The results show that the pore structure of the template is formed at 400 C, and the carbon skeleton is formed gradually after 650. The micropore volume (0.73 cm~3/g~0.02 cm~3/g) controlled CMSm was finally prepared. Two. Study on the regulation of pore structure of carbon molecular sieve microspheres: using PE6800 as a soft template, MAP, HMT organic monomer self assembly structure as precursor, synthesis of CMSm. The effect of poly (styrene acrylic acid) (P (St-AA) copolymerized microspheres and silica (SiO_2) microspheres on the structure of CMSm was investigated. The properties of the materials were analyzed by nitrogen absorption / desorption and TG. The results showed that the amount of SiO_2 added to the reaction system was finally removed by hydrofluoric acid, the specific surface area was 567.1 m~2/g~1111.9 m~2/g, and the pore volume was 0.23cm~3/g~0.44 cm~3/g. The specific surface area of P (St-AA) is 532 m~2/g~1680.0 m~2/g, and the micropore volume is 0.21 cm~3/g~0.68cm~3/g. Three. Study on hydrogen storage performance of carbon molecular sieve microspheres: synthesis of CMSm by the monomer self assembly structure of amido phenolic aldehyde. The hydrogen storage properties of CMSm prepared by different carbonization temperature and different concentration of template PE6800 were studied. The results show that the adsorption capacity of hydrogen at -196 C for /5MPa at 950 C ~650 C is 2.13wt%, 8.04wt%, 1.82wt% and 2.74wt% respectively. Under the same conditions, the adsorption capacity of CMSm prepared by carbonization at 950 degrees centigrade at different concentrations is 19.54wt%, 10.58wt%, 2.13wt% and 5.41wt% respectively. This paper enriches the way of pore structure parameter adjustment, and preliminarily discusses the influence of the pore structure of CMSm prepared on the hydrogen storage performance, so as to provide reference for preparing pore structure controllable CMSm and its application in hydrogen storage.
【學(xué)位授予單位】：安徽建筑大學(xué)
【學(xué)位級別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2016
【分類號】：TB34

【相似文獻(xiàn)】

中國期刊全文數(shù)據(jù)庫 前10條

1 陳偉;羅剛;熊良銀;陳德敏;劉實(shí);楊柯;;長期熱致吸放氫循環(huán)對載鈀硅藻土儲(chǔ)氫性能的影響[J];材料研究學(xué)報(bào);2011年03期

2 王新華;徐樓;吳曉誠;陳長聘;;Ce基催化劑對2LiBH_4/MgH_2放氫性能的影響[J];稀有金屬材料與工程;2011年11期

3 徐樓;楊敬葵;李壽權(quán);葛紅衛(wèi);王新華;;LiAlH_4/2LiNH_2復(fù)合體系的儲(chǔ)氫性能[J];稀有金屬材料與工程;2012年05期

4 王新智;李智;王小芳;董發(fā)昕;王惠;;鐵粉為原料催化改性鐵氧化物的儲(chǔ)氫性能[J];化學(xué)學(xué)報(bào);2008年04期

5 敖鳴 ,吳京 ,王啟東;多元鎂基合金的儲(chǔ)氫性能及機(jī)理[J];浙江大學(xué)學(xué)報(bào);1984年02期

6 程錦榮,閆紅,陳宇,張立波,趙力,黃德財(cái),唐瑞華;碳納米管儲(chǔ)氫性能的計(jì)算機(jī)模擬[J];計(jì)算物理;2003年03期

7 高志平;張鋒;姜銀舉;李佩璋;周昱;任江遠(yuǎn);;從廢渣中提取的稀土鎳鈷合金儲(chǔ)氫性能的研究[J];內(nèi)蒙古科技大學(xué)學(xué)報(bào);2009年03期

8 劉勝林;馬秋花;劉狀壯;鄭雪萍;;Ce~(4+)和Ce~(3+)對NaAlH_4放氫性能的影響(英文)[J];稀有金屬材料與工程;2011年12期

9 吳曉誠;王新華;李壽權(quán);葛紅衛(wèi);陳立新;嚴(yán)密;陳長聘;;LiBH_4/Li_3AlH_6復(fù)合物的放氫性能與機(jī)理[J];稀有金屬材料與工程;2012年08期

10 許成功;;高比表面積活性炭的制備及其儲(chǔ)氫性能的研究進(jìn)展[J];化學(xué)教育;2006年09期

中國重要會(huì)議論文全文數(shù)據(jù)庫 前10條

1 王惠;王小芳;唐世周;張玉麗;;四氧化三鐵的改性及其儲(chǔ)氫性能研究[A];第七屆全國氫能學(xué)術(shù)會(huì)議論文集[C];2006年

2 王曉燕;趙強(qiáng);薛建偉;李晉平;;A型和X型分子篩儲(chǔ)氫性能研究[A];第七屆全國氫能學(xué)術(shù)會(huì)議論文集[C];2006年

3 王曉燕;趙強(qiáng);薛建偉;李晉平;;A型和X型分子篩儲(chǔ)氫性能研究[A];第七屆全國氫能學(xué)術(shù)會(huì)議專輯[C];2006年

4 程紹娟;趙強(qiáng);薛建偉;李晉平;董晉湘;;金屬有機(jī)骨架配合物MOF-5的合成及其儲(chǔ)氫研究[A];第七屆全國氫能學(xué)術(shù)會(huì)議論文集[C];2006年

5 姜訓(xùn)勇;;TiZrNi準(zhǔn)晶電化學(xué)儲(chǔ)氫性能研究[A];2011中國材料研討會(huì)論文摘要集[C];2011年

6 程紹娟;趙強(qiáng);薛建偉;李晉平;董晉湘;;金屬有機(jī)骨架配合物MOF-5的合成及其儲(chǔ)氫研究[A];第七屆全國氫能學(xué)術(shù)會(huì)議專輯[C];2006年

7 貝雅耀;王新華;楊敬葵;潘洪革;陳立新;李壽權(quán);葛紅衛(wèi);陳長聘;;LiAlH_4/LiNH_2+x mol%(Ti、Fe)復(fù)合體系的儲(chǔ)氫性能[A];2008 International Hydrogen Forum Programme and Abstract[C];2008年

8 王秀麗;涂江平;張文魁;高嶸崗;張孝斌;陳長聘;;Mg_2Ni_(1-x)Cr_x+Ni復(fù)相合金的制備及電化學(xué)儲(chǔ)氫性能[A];中國太陽能學(xué)會(huì)2001年學(xué)術(shù)會(huì)議論文摘要集[C];2001年

9 張瑞靜;胡朝浩;呂曼祺;陳德敏;王元明;楊柯;;LaNi_(5-x)Al_x合金電子結(jié)構(gòu)及其儲(chǔ)氫性能的研究[A];第八屆全國核靶技術(shù)學(xué)術(shù)交流會(huì)論文摘要集[C];2004年

10 歐陽柳章;王輝;鄒進(jìn);朱敏;;Mg／MmM_5多層復(fù)合薄膜的儲(chǔ)氫性能和顯微結(jié)構(gòu)研究[A];第七屆全國氫能學(xué)術(shù)會(huì)議專輯[C];2006年

中國重要報(bào)紙全文數(shù)據(jù)庫 前1條

1 化學(xué)資源有效利用國家重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室 韓磊;漢麻桿基活性炭的儲(chǔ)氫性能[N];中國紡織報(bào);2009年

中國博士學(xué)位論文全文數(shù)據(jù)庫 前10條

1 王家盛;金屬硫化物與鈦酸鹽化合物對Mg基材料儲(chǔ)氫性能的影響[D];燕山大學(xué);2015年

2 閆敏艷;Li-Mg-N-H材料固態(tài)儲(chǔ)氫系統(tǒng)傳熱與傳質(zhì)特性研究[D];北京有色金屬研究總院;2015年

3 劉海鎮(zhèn);Mg-Al-H復(fù)合儲(chǔ)氫材料的制備、儲(chǔ)氫性能及機(jī)理[D];浙江大學(xué);2015年

4 張怡;Co/Ni基催化劑的制備及其對Li-B-N-H復(fù)合體系儲(chǔ)氫性能的影響[D];浙江大學(xué);2016年

5 董漢武;若干鎂基儲(chǔ)氫體系的相結(jié)構(gòu)分析及其儲(chǔ)氫性能[D];華南理工大學(xué);2011年

6 張國芳;球磨Mg_2Ni-Ni-RE_xO_y復(fù)合材料的儲(chǔ)氫性能研究[D];鋼鐵研究總院;2013年

7 孫泰;用復(fù)合和催化方法改善金屬配位氫化物的儲(chǔ)氫性能[D];華南理工大學(xué);2010年

8 鐘海長;Mg基固溶體的可逆吸放氫反應(yīng)機(jī)理與儲(chǔ)氫性能[D];華南理工大學(xué);2011年

9 朱惜林;稀土和過渡金屬化合物增強(qiáng)Li-Mg-N-H體系儲(chǔ)氫性能研究[D];燕山大學(xué);2014年

10 趙鑫;金屬化合物添加劑對Mg_2Ni基儲(chǔ)氫合金儲(chǔ)氫性能的影響和機(jī)理研究[D];燕山大學(xué);2014年

中國碩士學(xué)位論文全文數(shù)據(jù)庫 前10條

1 沈娜;Na_2XO_4(X=Cr、Mo、W)對MgH_2相結(jié)構(gòu)及儲(chǔ)氫性能的研究[D];燕山大學(xué);2015年

2 段若明;CaMg_2基合金儲(chǔ)氫性能及氫化物水解特性[D];華南理工大學(xué);2015年

3 武媛方;合金化對V-Fe系合金儲(chǔ)氫性能的影響[D];北京有色金屬研究總院;2015年

4 陳田;硼氫化鋰—?dú)浠V—鋁氫化物復(fù)合體系儲(chǔ)氫性能研究[D];浙江大學(xué);2016年

5 黃經(jīng)君;硼氫化鈣基復(fù)合材料儲(chǔ)氫行為及其機(jī)理[D];浙江大學(xué);2016年

6 霍苗;二維MXene衍生物對NaAlH_4體系吸/放氫性能的影響[D];河北師范大學(xué);2016年

7 彭顯云;La-Mg-Ni合金初始相結(jié)構(gòu)對其儲(chǔ)氫性能的影響及機(jī)制分析[D];河南理工大學(xué);2015年

8 陳陽;改性鎂堿沸石分子篩和多孔結(jié)構(gòu)氧化物對LiBH_4儲(chǔ)氫性能的影響[D];燕山大學(xué);2016年

9 馬雨飛;硼酸鋰和碳化材料對LiBH_4儲(chǔ)氫性能的影響[D];燕山大學(xué);2016年

10 劉婷;金屬氫化物對Mg_2NiH_4-LiBH_4儲(chǔ)氫性能的影響[D];燕山大學(xué);2016年

，

本文編號：1343529