介孔結構銅錳硅酸鹽復合材料的合成及催化性能研究
發(fā)布時間:2017-11-10 13:22
本文關鍵詞:介孔結構銅錳硅酸鹽復合材料的合成及催化性能研究
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【摘要】:納米復合材料由兩相或多相物質混合而成,這種復合材料具有優(yōu)于單種組分的特殊性能。介孔結構復合材料通常是在一種材料表面包覆其他材料而形成,近年來,介孔結構復合材料在催化、生物醫(yī)藥、藥物載體、電池等領域具有潛在的應用價值。過渡金屬硅酸鹽是一種環(huán)境友好型催化劑材料,與一般的硅酸鹽催化劑相比,具備介孔結構的過渡金屬硅酸鹽催化劑能夠表現(xiàn)出更好的催化性能。本論文的研究內容及成果主要包括以下幾方面:1.水熱法制備介孔結構硅酸銅、硅酸錳微球及表征以二氧化硅為模板,分別以乙酸銅為銅源,乙酸錳為錳源,在氨水存在的堿性水熱條件下成功合成了形貌規(guī)整、分散均勻的堿式硅酸銅和硅酸錳空心微球。并研究了氨水和反應時間對產物形貌和物相的影響。生成的堿式硅酸銅和硅酸錳空心微球比表面積分別為483.29 cm~2/g和229.72 cm~2/g,堿式硅酸銅空心微球比硅酸錳空心微球具有較大的BET比表面積,兩種結構均具有介孔結構。2.介孔結構銅錳硅酸鹽復合材料的調控合成及表征采用水熱法結合分步模板法,首先以二氧化硅為模板,制備出具有核殼結構的SiO_2/Mn Si O3核殼微球,然后再以核殼結構的SiO_2/Mn Si O3微球為模板,乙酸銅為原料,制備出介孔結構銅錳硅酸鹽復合材料。研究SiO_2/Mn Si O3與乙酸銅摩爾比,反應時間等實驗條件對產物的形貌影響,并對其其形成過程進行研究。產物的比表面積隨錳銅摩爾比增加和反應時間延長而增加,當錳銅比分別為2:1,1:1,1:2時,產物比表面積分別為330.828 m~2g-1,450.071 m~2g-1,466.244 m~2g-1;當反應時間分別為6 h,12 h,24 h時,生成產物的比表面積分別為241.958 m~2g-1,347.756 m~2g-1,450.071 m~2g-1。3.Cu-Mn/SiO_2催化劑的加氫性能研究將分步模板法合成的硅酸銅錳復合微球,在550°C,3 h的氫氣氛圍中還原,得到Cu-Mn/SiO_2復合微球。通過正交試驗的方法對Cu-Mn/SiO_2復合微球催化硝基苯加氫最優(yōu)實驗條件探討,考慮的實驗因素為反應溫度(°C)、氫氣壓力(MPa)、反應時間(h)、硝基苯與催化劑的質量比(s/c)。結合各個實驗因素水平對硝基苯轉化率和苯胺選擇性的影響,確定的最優(yōu)催化條件為反應溫度120°C,反應壓力4 MPa,反應時間5 h,硝基苯與催化劑的質量比(s/c)為25。在此實驗條件下進行3次試驗,得到硝基苯的轉化率為87.32%,苯胺的選擇性為94.25%,硝基苯的轉化率和苯胺的選擇性都高于前面所有催化條件,說明此實驗條件為本次正交試驗范圍內硝基苯催化加氫最優(yōu)實驗條件。然后以實驗所得最優(yōu)催化條件研究各催化劑催化性能,實驗表明由于雙金屬間存在的協(xié)同效應,雙金屬催化劑催化活性高于單金屬催化活性,當摩爾比1:1,反應24 h時催化劑催化性能最好。
【學位授予單位】:青島科技大學
【學位級別】:碩士
【學位授予年份】:2016
【分類號】:TB33;O643.36
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