本文關(guān)鍵詞：介孔結(jié)構(gòu)銅錳硅酸鹽復(fù)合材料的合成及催化性能研究

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【摘要】：納米復(fù)合材料由兩相或多相物質(zhì)混合而成,這種復(fù)合材料具有優(yōu)于單種組分的特殊性能。介孔結(jié)構(gòu)復(fù)合材料通常是在一種材料表面包覆其他材料而形成,近年來(lái),介孔結(jié)構(gòu)復(fù)合材料在催化、生物醫(yī)藥、藥物載體、電池等領(lǐng)域具有潛在的應(yīng)用價(jià)值。過(guò)渡金屬硅酸鹽是一種環(huán)境友好型催化劑材料,與一般的硅酸鹽催化劑相比,具備介孔結(jié)構(gòu)的過(guò)渡金屬硅酸鹽催化劑能夠表現(xiàn)出更好的催化性能。本論文的研究?jī)?nèi)容及成果主要包括以下幾方面:1.水熱法制備介孔結(jié)構(gòu)硅酸銅、硅酸錳微球及表征以二氧化硅為模板,分別以乙酸銅為銅源,乙酸錳為錳源,在氨水存在的堿性水熱條件下成功合成了形貌規(guī)整、分散均勻的堿式硅酸銅和硅酸錳空心微球。并研究了氨水和反應(yīng)時(shí)間對(duì)產(chǎn)物形貌和物相的影響。生成的堿式硅酸銅和硅酸錳空心微球比表面積分別為483.29 cm~2/g和229.72 cm~2/g,堿式硅酸銅空心微球比硅酸錳空心微球具有較大的BET比表面積,兩種結(jié)構(gòu)均具有介孔結(jié)構(gòu)。2.介孔結(jié)構(gòu)銅錳硅酸鹽復(fù)合材料的調(diào)控合成及表征采用水熱法結(jié)合分步模板法,首先以二氧化硅為模板,制備出具有核殼結(jié)構(gòu)的SiO_2/Mn Si O3核殼微球,然后再以核殼結(jié)構(gòu)的SiO_2/Mn Si O3微球?yàn)槟０?乙酸銅為原料,制備出介孔結(jié)構(gòu)銅錳硅酸鹽復(fù)合材料。研究SiO_2/Mn Si O3與乙酸銅摩爾比,反應(yīng)時(shí)間等實(shí)驗(yàn)條件對(duì)產(chǎn)物的形貌影響,并對(duì)其其形成過(guò)程進(jìn)行研究。產(chǎn)物的比表面積隨錳銅摩爾比增加和反應(yīng)時(shí)間延長(zhǎng)而增加,當(dāng)錳銅比分別為2:1,1:1,1:2時(shí),產(chǎn)物比表面積分別為330.828 m~2g-1,450.071 m~2g-1,466.244 m~2g-1;當(dāng)反應(yīng)時(shí)間分別為6 h,12 h,24 h時(shí),生成產(chǎn)物的比表面積分別為241.958 m~2g-1,347.756 m~2g-1,450.071 m~2g-1。3.Cu-Mn/SiO_2催化劑的加氫性能研究將分步模板法合成的硅酸銅錳復(fù)合微球,在550°C,3 h的氫氣氛圍中還原,得到Cu-Mn/SiO_2復(fù)合微球。通過(guò)正交試驗(yàn)的方法對(duì)Cu-Mn/SiO_2復(fù)合微球催化硝基苯加氫最優(yōu)實(shí)驗(yàn)條件探討,考慮的實(shí)驗(yàn)因素為反應(yīng)溫度(°C)、氫氣壓力(MPa)、反應(yīng)時(shí)間(h)、硝基苯與催化劑的質(zhì)量比(s/c)。結(jié)合各個(gè)實(shí)驗(yàn)因素水平對(duì)硝基苯轉(zhuǎn)化率和苯胺選擇性的影響,確定的最優(yōu)催化條件為反應(yīng)溫度120°C,反應(yīng)壓力4 MPa,反應(yīng)時(shí)間5 h,硝基苯與催化劑的質(zhì)量比(s/c)為25。在此實(shí)驗(yàn)條件下進(jìn)行3次試驗(yàn),得到硝基苯的轉(zhuǎn)化率為87.32%,苯胺的選擇性為94.25%,硝基苯的轉(zhuǎn)化率和苯胺的選擇性都高于前面所有催化條件,說(shuō)明此實(shí)驗(yàn)條件為本次正交試驗(yàn)范圍內(nèi)硝基苯催化加氫最優(yōu)實(shí)驗(yàn)條件。然后以實(shí)驗(yàn)所得最優(yōu)催化條件研究各催化劑催化性能,實(shí)驗(yàn)表明由于雙金屬間存在的協(xié)同效應(yīng),雙金屬催化劑催化活性高于單金屬催化活性,當(dāng)摩爾比1:1,反應(yīng)24 h時(shí)催化劑催化性能最好。
【學(xué)位授予單位】：青島科技大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2016
【分類號(hào)】：TB33;O643.36

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