本文關(guān)鍵詞：化學修飾對過渡金屬摻雜二維材料的磁性調(diào)控

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【摘要】：傳統(tǒng)的硅工藝電子器件,隨著集成化程度的不斷發(fā)展已經(jīng)到了一個瓶頸期。為了適應信息時代的發(fā)展,必要尋求可以超越硅材料的電子器件材料是必由之路。自2004年石墨烯被成功制備以來,二維材料引起了人們廣泛的關(guān)注,諸如六角氮化硼,二硫化鉬等等二維材料相繼被成功制備。二維材料在極小的尺度下有著出色且獨特量子效應,被看成是制備微納電子器件的優(yōu)良材料。過渡金屬摻雜可以有效地調(diào)控二維材料的磁性性質(zhì)和電子性質(zhì),但是過渡金屬摻雜對其晶體環(huán)境比較敏感,本文采用了第一性原理的方法研究了化學修飾對過渡金屬摻雜石墨烯以及二硫化鉬的磁性調(diào)控,取得以下研究成果:(1)H原子化學修飾對過渡金屬摻雜石墨烯的磁性調(diào)控:我們分析了Hubbard U值對過渡金屬摻雜石墨烯體系的磁性及電子結(jié)構(gòu)的影響。發(fā)現(xiàn)過渡金屬摻雜石墨烯的電子性質(zhì)對局域庫倫勢十分敏感。通過線性響應的方法,我們獲得系統(tǒng)在自洽計算下的Hubbard U值,應用DFT+U的方法研究了H原子化學修飾對摻雜系統(tǒng)磁性的影響。我們發(fā)現(xiàn)H原子的化學修飾可以有效的調(diào)控摻雜系統(tǒng)的磁性,可以使系統(tǒng)的自旋狀態(tài)從自旋開啟到自旋關(guān)閉,具有自旋開關(guān)的特征。通過交換劈裂以及晶體場劈裂分析了磁性變化的機制,H原子的化學修飾會引起3d過渡金屬d態(tài)電荷的轉(zhuǎn)移,改變上下自旋通道電荷的分布,從而有效調(diào)控系統(tǒng)的磁性特征。(2)H/F原子對過渡金屬摻雜單層MoS_2的磁性調(diào)控:H/F元素可以有效的調(diào)控過渡金屬摻雜MoS_2的磁性和電子結(jié)構(gòu),其中摻雜的過渡金屬我們主要考慮的Fe、Co和Mn。我們的研究發(fā)現(xiàn):當過渡金屬原子吸附一個H原子時,其磁矩增加1μB;而當吸附了一個F原子時其磁矩會減小1μB。H-Mn-MoS_2、H-Mn-MoS_2、F-Fe-MoS_2和F-Co-MoS_2系統(tǒng),在費米能級的自旋極化率是100%,電子結(jié)構(gòu)呈現(xiàn)half-metal的特性;而H-Fe-MoS_2系統(tǒng),在最高占據(jù)態(tài)的自旋極化率為100%,系統(tǒng)的電子結(jié)構(gòu)呈現(xiàn)spin-selected half semiconductor(ss-HSC)的特性。F-Mn-MoS_2系統(tǒng)的磁矩變?yōu)?μB,自旋態(tài)從自旋開啟到自旋關(guān)閉,電子結(jié)構(gòu)呈現(xiàn)無磁性的半導體結(jié)構(gòu)。通過晶體場劈裂和分子成鍵我們分析了化學吸附作用的機制,我們發(fā)現(xiàn)H與TM之間形成反鍵態(tài),從而使H的1s態(tài)及TM的d態(tài)具有相同的自旋,體系的磁矩增加,而F與過渡金屬之間形成成鍵態(tài),F的p態(tài)與TM的d態(tài)將具有相反的自旋,從而導致體系的磁矩降低。
【關(guān)鍵詞】：石墨烯 二硫化鉬 過渡金屬摻雜 H/F化學修飾 第一性原理
【學位授予單位】：湘潭大學
【學位級別】：碩士
【學位授予年份】：2016
【分類號】：TB383.4
【目錄】：

• 摘要4-5
• Abstract5-9
• 第1章 引言9-18
• 1.1 自旋電子學與二維材料簡介9-14
• 1.2 過渡金屬摻雜二維材料的研究現(xiàn)狀14-16
• 1.3 本文研究的主要內(nèi)容16-18
• 第2章 理論基礎(chǔ)與研究方法18-25
• 2.1 第一性原理計算的理論基礎(chǔ)18-22
• 2.1.0 密度泛函理論18
• 2.1.1 Born-Oppenheimer絕熱近似18
• 2.1.2 Kohenberg-Kohnd定理18-19
• 2.1.3 Kohn-Sham方程19-20
• 2.1.4 交換關(guān)聯(lián)泛函20-22
• 2.1.5 贗勢方法22
• 2.2 計算軟件22-23
• 2.2.1 VASP計算軟件包22
• 2.2.2 PWscf計算軟件包22-23
• 2.3 AIM理論23
• 2.4 Hubbard U值及線性響應理論23-25
• 第3章 H原子化學修飾對過渡金屬摻雜石墨烯的磁性調(diào)控25-36
• 3.1 引言25-26
• 3.2 計算方法和結(jié)構(gòu)26-27
• 3.3 計算結(jié)果分析27-35
• 3.3.1 Hubbard U值對過渡金屬摻雜石墨烯的影響27-31
• 3.3.2 H原子化學修飾的磁性調(diào)控31-35
• 3.4 本章小結(jié)35-36
• 第4章 H/F原子化學修飾對過渡金屬摻雜MoS_2的磁性調(diào)控36-46
• 4.1 引言36-37
• 4.2 計算方法和結(jié)構(gòu)37-38
• 4.3 計算結(jié)果分析38-45
• 4.4 本章小結(jié)45-46
• 第5章 總結(jié)與展望46-48
• 5.1 工作總結(jié)46-47
• 5.2 工作展望47-48
• 參考文獻48-54
• 致謝54-55
• 個人簡歷、在學期間發(fā)表的學術(shù)論文及研究成果55

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本文編號：1092359