本文關(guān)鍵詞：幾種氮雜有機多孔材料的合成及應(yīng)用

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【摘要】：由于較高的比表面積、孔隙率、透過性、吸附性及低密度、質(zhì)輕等諸多優(yōu)異的物理化學(xué)性能,有機多孔材料的制備引起人們廣泛的興趣。其中,含氮基團的多孔材料由于氮的配位作用,使其對酸性化合物具有很強的吸附能力。本文圍繞氮雜有機多孔材料進行研究,在制備氮雜有機多孔材料并表征的同時,也研究其吸附性能。本文首先采用經(jīng)典的Ullmann交叉偶聯(lián)反應(yīng),以1,3,5-(4-三溴苯基)苯與4,4'-二氨基聯(lián)苯為反應(yīng)原料,Cu I為催化劑,高溫氮氣保護下得到氮雜有機多孔材料COP1a。對反應(yīng)時間、溫度進行考察,結(jié)果表明反應(yīng)的產(chǎn)率隨著反應(yīng)時間的延長而增加,而適宜的反應(yīng)溫度為150℃。經(jīng)過DSC-TGA、SEM及低溫N_2吸附等分析手段對樣品進行表征,結(jié)果表明COP1a是具有良好熱穩(wěn)定性球形顆粒。隨后采用Buchwald-Hartwig交叉偶聯(lián)反應(yīng),分別以1,3,5-(4-三溴苯基)苯,4,4'-二氨基聯(lián)苯,三(4-溴苯基)胺,1,3,5-三(4-氨苯基)苯為反應(yīng)原料,在鈀催化下,合成四種氮雜有機多孔材料,即COP1b,COP2,COP3及COP4。對該反應(yīng)條件進行選擇,包括反應(yīng)時間、溫度、催化劑當量及溶劑,最終確定其反應(yīng)適宜的條件為:反應(yīng)時間13 h,反應(yīng)溫度160℃,催化劑當量為0.6 eq,反應(yīng)溶劑為DMF。經(jīng)過低溫N_2吸附、SEM、TEM、13C CP-MAS-NMR固體核磁共振等一系列表征,表明四種氮雜有機多孔材料為無定型納米顆粒的聚集體,且在空氣中具有良好的穩(wěn)定性。13C CP-MAS-NMR固體核磁共振及傅里葉紅外變換圖譜均表明通過Buchwald-Hartwig交叉偶聯(lián)反應(yīng)成功地將N引入到芳香基中。最后考察四種氮雜有機多孔材料對亞甲基藍,苯酚,2-萘酚,煙酸以及中藥材中有效成分的吸附性能。結(jié)果表明:四種氮雜有機多孔材料對亞甲基藍的吸附順序為:COP2COP3COP4COP1b;當COP1b與大孔樹脂,硅膠,Al2O3相比,在吸附亞甲基藍12 h后,COP1b的吸附量超過其他三種吸附劑。氮雜有機多孔材料對苯酚、2-萘酚及煙酸的吸附能力與大孔樹脂,硅膠,Al2O3相比,其吸附能力強弱順序均為COP1b大孔樹脂硅膠Al2O3。因此,合成的氮雜有機多孔材料在吸附具有弱酸性有機化合物時具有明顯的吸附優(yōu)勢�？疾斓s有機多孔材料對生姜中有效成分的吸附。對比四種吸附劑吸附生姜溶液后的HPLC圖,實驗結(jié)果表明氮雜有機多孔材料對保留時間為13.9和27.3 min的組分即弱極性或非極性化合物,更具吸附優(yōu)勢。
【關(guān)鍵詞】：有機多孔材料 氮摻雜 Ullmann反應(yīng) Buchwald-Hartwig反應(yīng) 2-萘酚 煙酸 生姜 吸附
【學(xué)位授予單位】：重慶大學(xué)
【學(xué)位級別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2016
【分類號】：TB383.4
【目錄】：

• 中文摘要3-4
• 英文摘要4-8
• 1 緒論8-21
• 1.1 有機多孔材料概述8-10
• 1.1.1 有機多孔材料的定義8
• 1.1.2 有機多孔材料的特點8-9
• 1.1.3 有機多孔材料的合成方法9
• 1.1.4 有機多孔材料的應(yīng)用9-10
• 1.2 含氮化合物10-11
• 1.2.1 氮雜有機多孔材料的特點10
• 1.2.2 氮雜有機多孔材料的合成方法10-11
• 1.3 Ullmann及Buchwald-Hartwig反應(yīng)11-18
• 1.3.1 Ullmann反應(yīng)11-13
• 1.3.2 Buchwald-Hartwig反應(yīng)13-18
• 1.4 研究選題及主要內(nèi)容18-21
• 2 Ullmann反應(yīng)合成氮雜有機多孔材料21-26
• 2.1 引言21
• 2.2 實驗部分21-23
• 2.2.1 實驗儀器與試劑21
• 2.2.2 實驗內(nèi)容21-23
• 2.3 結(jié)果與討論23-25
• 2.3.1 差熱-熱重分析（DSC-TGA）表征23-24
• 2.3.2 N_2吸附BET表征24
• 2.3.3 掃描及透射電子顯微鏡表征24-25
• 2.4 本章小結(jié)25-26
• 3 Buchwald-Hartwig反應(yīng)合成氮雜有機多孔材料26-44
• 3.1 引言26
• 3.2 實驗部分26-31
• 3.2.1 實驗儀器與試劑26-27
• 3.2.2 實驗內(nèi)容27-31
• 3.3 結(jié)果與討論31-42
• 3.3.1 時間的選擇31-32
• 3.3.2 溫度的選擇32-33
• 3.3.3 催化劑當量的選擇33-34
• 3.3.4 溶劑的選擇34-35
• 3.3.5 結(jié)構(gòu)表征35-42
• 3.4 本章小結(jié)42-44
• 4 氮雜有機多孔材料的吸附性能研究44-58
• 4.1 引言44
• 4.2 實驗部分44-56
• 4.2.1 實驗儀器與試劑44
• 4.2.2 實驗內(nèi)容44-56
• 4.3 本章小結(jié)56-58
• 5 結(jié)論與展望58-60
• 5.1 結(jié)論58
• 5.2 展望58-60
• 致謝60-61
• 參考文獻61-68
• 附錄68
• 作者碩士研究生期間科研成果68

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本文編號：1024308