為探究CO對(duì)甲烷鏈?zhǔn)奖ǖ挠绊?利用CHEMKIN軟件中的GRI-Mech 3.0反應(yīng)機(jī)理,研究加入CO后對(duì)自由基H·,O·和·OH的影響規(guī)律和甲烷關(guān)鍵基元反應(yīng)的變化。模擬結(jié)果表明,加入CO后,爆炸產(chǎn)物CO_x的生成量增加,NO_x的生成量減少,且隨著甲烷體積分?jǐn)?shù)的增加,CO對(duì)CO_x生成量的影響減小,而對(duì)NO_x生成量的影響增大。自由基H·的最大摩爾分?jǐn)?shù)總是隨CO體積分?jǐn)?shù)的增加而增加;當(dāng)甲烷處于富氧狀態(tài)時(shí),自由基O·和·OH的最大摩爾分?jǐn)?shù)隨CO體積分?jǐn)?shù)的增加而增加;當(dāng)甲烷處于當(dāng)量狀態(tài)和貧氧狀態(tài)時(shí),則反之。當(dāng)甲烷處于富氧狀態(tài)時(shí),CO的加入使得R155和R156成為促進(jìn)甲烷消耗的最重要反應(yīng)步,生成更多自由基O·和·OH,進(jìn)而促進(jìn)甲烷爆炸;當(dāng)甲烷處于當(dāng)量狀態(tài)和貧氧狀態(tài)時(shí),CO的加入對(duì)影響甲烷消耗的關(guān)鍵基元反應(yīng)及其敏感性的影響很小。 

【文章來源】：西安科技大學(xué)學(xué)報(bào). 2020,40(04)北大核心

【文章頁(yè)數(shù)】：9 頁(yè)

【部分圖文】：

7%CH4時(shí)不同CO體積分?jǐn)?shù)下各產(chǎn)物濃度隨時(shí)間的變化

自由基即中間產(chǎn)物,雖然其濃度低,存留時(shí)間短,但維系著整個(gè)鏈?zhǔn)椒磻?yīng)。選取在甲烷鏈?zhǔn)椒磻?yīng)中較為重要的自由基H·,O·和·OH進(jìn)行研究。在爆炸瞬間,自由基的濃度會(huì)急劇上升,達(dá)到峰值之后又迅速降低,最后維持在穩(wěn)定值。這是因甲烷在高溫下發(fā)生鏈?zhǔn)椒磻?yīng),生成的H·,O·等高活性自由基使活化能積聚,繼而引發(fā)瓦斯爆炸,爆炸會(huì)導(dǎo)致部分鏈反應(yīng)的鏈載體銷毀,因而自由基濃度會(huì)急劇下降并最終維持在一個(gè)穩(wěn)定值。當(dāng)CH4體積分?jǐn)?shù)為7%時(shí),自由基H·,O·,·OH摩爾分?jǐn)?shù)隨時(shí)間的變化如圖2所示,不同CH4體積分?jǐn)?shù)下各自由基最大摩爾分?jǐn)?shù)隨CO體積分?jǐn)?shù)的變化如圖3所示。圖3 不同CH4體積分?jǐn)?shù)下各自由基最大摩爾分?jǐn)?shù)

圖2 7%CH4 各自由基濃度-隨時(shí)間的變化曲線由圖2可知,對(duì)于體積分?jǐn)?shù)為7%的CH4爆炸,自由基H·,O·和·OH濃度達(dá)到峰值的時(shí)間隨著CO添加量的增加不斷后移,且自由基濃度峰值和反應(yīng)結(jié)束后的剩余濃度均有所上升。

【參考文獻(xiàn)】：
期刊論文
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碩士論文
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