目前,我國很多地區(qū)的地下水源受到硝酸鹽氮(NO₃^--N)的污染,并直接或間接地威脅著用水人群的身體健康。我國《生活飲用水衛(wèi)生標準》(GB5749-2006)中規(guī)定,飲用水中的NO₃^--N不得超過10 mg/L。多相催化還原技術因具有反應條件溫和、NO₃^--N去除速率快、無二次污染且易于實現(xiàn)自動化等優(yōu)點,被譽為最具有發(fā)展前景的脫氮工藝。然而,目前該技術相關研究尚不成熟,運行效能無法滿足凈水工程上的應用需求。現(xiàn)階段,基于解決催化劑的活性和選擇性之間的統(tǒng)一問題,設計和研發(fā)出兼具高催化活性和N₂選擇性的催化劑,是推動該技術發(fā)展和實際應用的關鍵途徑。本論文通過系統(tǒng)研究催化劑載體、Pd-Cu結構類型和Pd納米顆粒尺寸對Pd基催化劑催化還原NO₃^--N和NO₂^--N效能的影響,更深層次的探究催化還原NO₃^--N反應機制...

【文章頁數(shù)】：155 頁

【學位級別】：博士

【文章目錄】：
摘要
Abstract
第1章 緒論
    1.1 課題研究背景
        1.1.1 地下水資源及污染現(xiàn)狀
        1.1.2 硝酸鹽污染現(xiàn)狀
        1.1.3 硝酸鹽污染來源
        1.1.4 硝酸鹽對人體的危害
    1.2 水中硝酸鹽去除技術研究現(xiàn)狀
        1.2.1 物理化學技術
        1.2.2 生物處理技術
        1.2.3 化學還原技術
    1.3 催化還原水中硝酸鹽技術研究現(xiàn)狀
        1.3.1 催化還原硝酸鹽技術的機理
        1.3.2 催化劑及反應器的開發(fā)
        1.3.3 催化還原硝酸鹽的影響因素
    1.4 該領域的技術瓶頸及研究方向
    1.5 課題來源、研究意義與內容
        1.5.1 課題來源
        1.5.2 研究目的與意義
        1.5.3 課題研究內容
        1.5.4 技術路線
第2章 試驗材料與方法
    2.1 試驗材料與儀器
        2.1.1 試驗材料
        2.1.2 試驗儀器與設備
    2.2 催化劑活性金屬組分選擇
    2.3 物化性質表征
        2.3.1 催化劑活性組分含量分析
        2.3.2 微觀形貌及粒徑分析
        2.3.3 晶體結構分析
        2.3.4 表面化學結構和性質分析
        2.3.5 金屬分散度與程序升溫還原分析
        2.3.6 原位CO-DRIFT光譜分析
    2.4 催化實驗方法
        2.4.1 催化反應裝置
        2.4.2 催化還原反應實驗
    2.5 分析檢測方法
        2.5.1 硝酸鹽氮的檢測方法
        2.5.2 亞硝酸鹽氮檢測方法
        2.5.3 氨氮的檢測方法
        2.5.4 其他離子的檢測方法
第3章 Pd-Cu結構類型及載體的影響機制與優(yōu)選
    3.1 引言
    3.2 載體及催化劑的制備
        3.2.1 催化劑載體的制備與處理
        3.2.2 催化劑的制備
    3.3 載體及催化劑物化性質表征
        3.3.1 載體的定性表征
        3.3.2 單分散納米顆粒表征
        3.3.3 催化劑物化性質表征
    3.4 Pd-Cu結構類型對催化反應的影響機制與優(yōu)選研究
        3.4.1 Pd-Cu催化劑催化還原硝酸鹽的效能
        3.4.2 Pd-Cu結構類型對催化還原硝酸鹽效能的影響機制
    3.5 載體對催化反應的影響機制與優(yōu)選
        3.5.1 Pd催化劑催化還原亞硝酸鹽的效能
        3.5.2 載體對催化硝酸鹽及亞硝酸鹽效能的影響機制
    3.6 本章小結
第4章 Pd基納米催化劑顆粒尺寸的影響機制與優(yōu)選
    4.1 引言
    4.2 催化劑的制備
        4.2.1 Pd/XC-72R催化劑的制備
        4.2.2 Pd-Li/XC-72R和 Pd-B/XC-72R催化劑的制備
        4.2.3 Pd@MIL-101 催化劑的制備及電子結構調控
    4.3 催化劑的表征
        4.3.1 Pd基催化劑的負載率
        4.3.2 微觀形貌及顆粒尺寸
        4.3.3 晶體結構
    4.4 Pd/XC-72R催化劑的催化效能
        4.4.1 催化反應底物的選擇
        4.4.2 催化劑對底物及產物的吸附
        4.4.3 Pd/XC-72R催化劑的催化活性及選擇性
    4.5 Pd尺寸效應的影響機制
        4.5.1 Pd原子幾何特性與催化反應效能的關系
        4.5.2 β-PdH對催化反應的影響
        4.5.3 Pd表面電子結構對催化反應的影響
    4.6 本章小結
第5章 Pd-Cu/XC-72R催化劑的制備及催化還原硝酸鹽的效能
    5.1 引言
    5.2 催化劑的制備
    5.3 催化劑的表征
        5.3.1 活性金屬負載率
        5.3.2 晶體結構
        5.3.3 微觀形貌和粒徑尺寸
        5.3.4 元素組成及價態(tài)
    5.4 催化還原硝酸鹽的效能
        5.4.1 催化反應活性及選擇性
        5.4.2 催化反應熱力學
        5.4.3 催化反應動力學及模型建立
    5.5 水質條件對催化反應的影響
        5.5.1 反應pH值對催化反應的影響
        5.5.2 Fe²⁺、Mn²⁺對催化反應的影響
        5.5.3 水中陰離子對催化反應的影響
    5.6 催化劑的穩(wěn)定性研究
    5.7 同步去除水中含氧酸鹽的效能研究
    5.8 本章小結
結論
參考文獻
攻讀博士學位期間發(fā)表的論文及其它成果
致謝
個人簡歷



本文編號：3975305