水處理過(guò)程中亞硝基二乙胺(NDEA)的生成規(guī)律及其前體物二乙胺(DEA)的去除研究
發(fā)布時(shí)間:2017-04-19 11:04
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【摘要】:亞硝胺是一類具有強(qiáng)致癌性的“廣譜”致癌物,廣泛分布于飲用水、地下水等環(huán)境中。目前,大多數(shù)是以亞硝基二甲胺(NDMA)為代表對(duì)亞硝胺進(jìn)行研究探討的。然而,相比于NDMA,亞硝基二乙胺(NDEA)具有更高的致畸、致癌、致突變作用,并且NDEA的典型前體物二乙胺(DEA)廣泛存在于人類的生產(chǎn)、生活環(huán)境中,在進(jìn)行飲用水消毒時(shí)較易生成NDEA。因此本文通過(guò)對(duì)NDEA的生成規(guī)律進(jìn)行探討研究,并且尋找有效去除DEA的途徑是非常必要的。在對(duì)NDEA的生成規(guī)律進(jìn)行探究時(shí),采用不同消毒方法,分別考察消毒時(shí)間、DEA含量、p H值、溫度及共存離子對(duì)NDEA生成規(guī)律的影響。單因素實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明:二氯胺(NHCl2)具有更高的NDEA生成潛能;采用次氯酸(HCl O)消毒時(shí),NDEA的生成量較低,且其生成量受水中銨根離子(NH_4~+)、亞硝酸根離子(NO_2~-)影響較大;采用一氯胺(NH_2Cl)消毒時(shí),NDEA的生成量與NH_2Cl投加量及反應(yīng)時(shí)間呈明顯線性關(guān)系,在DEA與NH_2Cl摩爾比為1:1、p H=7.0、溫度為25℃時(shí)生成量最大,受水中亞硝酸根離子影響較大;DEA在NH_2Cl消毒過(guò)程中生成NDEA的正交試驗(yàn)表明:各因素對(duì)NDEA生成量的影響由大到小的順序依次為:反應(yīng)時(shí)間、DEA濃度、p H值、NO3-濃度、溫度、NH_2Cl濃度、NH_4~+濃度、NO_2~-濃度、有機(jī)氮濃度。本文在探究DEA有效去除途徑時(shí),采用浸漬-焙燒法對(duì)活性炭(AC)進(jìn)行改性,制備載鐵改性活性炭(Fe/AC)。對(duì)DEA吸附性能最好的改性活性炭的制備條件為:焙燒溫度為500℃;負(fù)載Fe_2(SO_4)_3濃度為0.1 mol/L;焙燒時(shí)間為4 h。采用掃描電鏡(SEM)、能譜分析(EDS)、X射線衍射(XRD)、比表面積分析(BET)測(cè)試對(duì)Fe/AC進(jìn)行表征。與AC相比,Fe/AC的Fe原子百分比增長(zhǎng)為原來(lái)的3.87倍,S原子百分比增長(zhǎng)為原來(lái)的1.23倍;改性后,Fe聚集在Fe/AC載體上,Fe/AC載體內(nèi)部產(chǎn)生新的晶相;與AC相比,Fe/AC的比表面積、孔容均明顯增大,吸附性能增強(qiáng)、Fe/AC比表面積有所提高,內(nèi)部有明顯的鐵氧化物附著,內(nèi)部孔隙度明顯增加。以最優(yōu)條件制備Fe/AC,探究其對(duì)DEA的吸附去除效能。實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明:Fe/AC的吸附容量高于AC,其最大飽和吸附容量為3.55 mg/g,是AC吸附容量的10倍。25℃條件下,Fe/AC對(duì)DEA的靜態(tài)吸附最佳條件為:50 m L濃度為10 mg/L的DEA溶液中p H=13.0,吸附時(shí)間240 min,Fe/AC的投加量為0.3 g時(shí)對(duì)DEA的去除率為91.60%;改性活性炭對(duì)DEA的吸附符合準(zhǔn)二級(jí)動(dòng)力學(xué),吸附等溫線符合Langmuir模型,最大吸附量為427.72μg/g,吸附反應(yīng)為吸熱反應(yīng),溫度越高,Fe/AC對(duì)DEA的吸附反應(yīng)自發(fā)程度越大。
【關(guān)鍵詞】:水處理 亞硝基二乙胺 二乙胺 載鐵改性活性炭 吸附
【學(xué)位授予單位】:太原理工大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】:碩士
【學(xué)位授予年份】:2016
【分類號(hào)】:TU991.2
【目錄】:
- 摘要3-5
- ABSTRACT5-12
- 第一章 引言12-16
- 1.1 研究課題的意義及提出12-13
- 1.2 研究目的與研究?jī)?nèi)容13-16
- 1.2.1 研究目的13
- 1.2.2 研究?jī)?nèi)容13-14
- 1.2.3 技術(shù)路線圖14-16
- 第二章 文獻(xiàn)綜述16-30
- 2.1 目前常用飲用水消毒方法16-19
- 2.1.1 氯消毒16-17
- 2.1.2 氯胺消毒17
- 2.1.3 二氧化氯消毒17-18
- 2.1.4 臭氧消毒18
- 2.1.5 紫外線消毒18-19
- 2.2 飲用水中的消毒副產(chǎn)物19-23
- 2.2.1 碳類消毒副產(chǎn)物19-20
- 2.2.2 氮類消毒副產(chǎn)物20-23
- 2.3 飲用水中消毒副產(chǎn)物的危害23-24
- 2.3.1 碳類消毒副產(chǎn)物的危害23
- 2.3.2 氮類消毒副產(chǎn)物的危害23-24
- 2.4 亞硝胺類消毒副產(chǎn)物的生成機(jī)理24-26
- 2.4.1 亞硝化反應(yīng)途徑24-25
- 2.4.2 不對(duì)稱二甲肼途徑25
- 2.4.3 氯化不對(duì)稱二甲肼途徑25-26
- 2.4.4 其他途徑26
- 2.5 亞硝胺類消毒副產(chǎn)物前體物的控制研究26-28
- 2.5.1 亞硝胺類消毒副產(chǎn)物前體物(DBPPs)的來(lái)源26-27
- 2.5.2 亞硝胺類消毒副產(chǎn)物前體物(DBPPs)的去除方法27-28
- 2.6 小結(jié)28-30
- 第三章 實(shí)驗(yàn)設(shè)計(jì)與分析方法30-46
- 3.1 實(shí)驗(yàn)試劑與儀器30-32
- 3.1.1 實(shí)驗(yàn)試劑30-31
- 3.1.2 實(shí)驗(yàn)儀器31-32
- 3.2 實(shí)驗(yàn)設(shè)計(jì)32-38
- 3.2.1 消毒條件對(duì)二乙胺(DEA)生成亞硝基二乙胺(NDEA)規(guī)律的影響32-33
- 3.2.2 水中共存離子對(duì)NDEA生成規(guī)律的影響33-34
- 3.2.3 影響NDEA生成規(guī)律的因素的顯著性研究34
- 3.2.4 改性活性炭的篩選實(shí)驗(yàn)34-36
- 3.2.5 改性活性炭的制備36
- 3.2.6 載鐵改性活性炭(Fe/AC)對(duì)DEA的吸附去除實(shí)驗(yàn)36-38
- 3.3 分析方法38-46
- 3.3.1 DEA濃度的測(cè)定38-39
- 3.3.2 NDEA濃度的測(cè)定39-41
- 3.3.3 氯及氯胺的檢測(cè)41
- 3.3.4 pH值分析41
- 3.3.5 表征方法41-42
- 3.3.6 動(dòng)力學(xué)分析42-44
- 3.3.7 熱力學(xué)分析44-46
- 第四章 實(shí)驗(yàn)結(jié)果與討論46-80
- 4.1 消毒條件對(duì)二乙胺(DEA)生成亞硝基二乙胺(NDEA)規(guī)律的影響46-53
- 4.1.1 消毒劑種類和投加量對(duì)NDEA生成規(guī)律的影響46-49
- 4.1.2 反應(yīng)時(shí)間對(duì)NDEA生成規(guī)律的影響49
- 4.1.3 DEA含量對(duì)NDEA生成規(guī)律的影響49-50
- 4.1.4 pH值對(duì)NDEA生成規(guī)律的影響50-51
- 4.1.5 溫度對(duì)NDEA生成規(guī)律的影響51-52
- 4.1.6 小結(jié)52-53
- 4.2 水中共存離子對(duì)NDEA生成規(guī)律的影響53-60
- 4.2.1 水中有機(jī)氨氮的影響53-54
- 4.2.2 水中銨根離子的影響54-58
- 4.2.3 水中硝酸根的影響58
- 4.2.4 水中亞硝酸根的影響58-60
- 4.2.5 小結(jié)60
- 4.3 影響NDEA生成規(guī)律的因素的顯著性研究60-64
- 4.4 制備去除DEA的載鐵改性活性炭64-68
- 4.4.1 負(fù)載Fe2(SO4)3 濃度對(duì)改性活性炭去除DEA的影響64-65
- 4.4.2 焙燒時(shí)間對(duì)改性活性炭去除DEA的影響65-66
- 4.4.3 焙燒溫度對(duì)改性活性炭去除DEA的影響66
- 4.4.4 篩選改性活性炭制備條件的正交實(shí)驗(yàn)66-68
- 4.4.5 小結(jié)68
- 4.5 材料表征68-72
- 4.5.1 掃描電子顯微鏡分析(SEM)68-69
- 4.5.2 能譜分析(EDS)69-70
- 4.5.3 X射線衍射分析(XRD)70-71
- 4.5.4 BET分析71
- 4.5.5 小結(jié)71-72
- 4.6 Fe/AC對(duì)DEA的吸附去除實(shí)驗(yàn)72-80
- 4.6.1 AC和Fe/AC對(duì)DEA去除性能的對(duì)比72
- 4.6.2 初始pH值對(duì)Fe/AC去除DEA效果的影響72-73
- 4.6.3 不同反應(yīng)時(shí)間對(duì)Fe/AC去除DEA效果的影響73-74
- 4.6.4 Fe/AC投加量對(duì)DEA去除效果的影響74
- 4.6.5 吸附動(dòng)力學(xué)研究實(shí)驗(yàn)74-76
- 4.6.6 吸附熱力學(xué)研究實(shí)驗(yàn)76-78
- 4.6.7 小結(jié)78-80
- 第五章 結(jié)論與建議80-84
- 5.1 結(jié)論80-81
- 5.2 創(chuàng)新點(diǎn)81
- 5.3 存在問(wèn)題與建議81-84
- 參考文獻(xiàn)84-92
- 致謝92-94
- 攻讀學(xué)位期間發(fā)表的學(xué)術(shù)論文目錄94
【相似文獻(xiàn)】
中國(guó)碩士學(xué)位論文全文數(shù)據(jù)庫(kù) 前1條
1 孟慶蘭;水處理過(guò)程中亞硝基二乙胺(NDEA)的生成規(guī)律及其前體物二乙胺(DEA)的去除研究[D];太原理工大學(xué);2016年
本文關(guān)鍵詞:水處理過(guò)程中亞硝基二乙胺(NDEA)的生成規(guī)律及其前體物二乙胺(DEA)的去除研究,由筆耕文化傳播整理發(fā)布。
本文編號(hào):316120
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