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13種新型極性苯酚類氯/溴代消毒副產(chǎn)物的生成機(jī)理

發(fā)布時(shí)間:2021-01-12 19:42
  近年來,基于超高效液相色譜/電噴霧電離三重四極桿質(zhì)譜(UPLC/ESI-tq MS)的多反應(yīng)監(jiān)測掃描(MRM)、前體離子掃描和子離子掃描技術(shù),研究人員在飲用水中發(fā)現(xiàn)了13種新型極性苯酚類氯/溴代消毒副產(chǎn)物(Cl-/Br-DBPs).它們不僅具有比脂肪族消毒副產(chǎn)物更高的細(xì)胞毒性、生長發(fā)育毒性和生長抑制作用,而且降解后會(huì)產(chǎn)生三鹵甲烷和鹵代乙酸類消毒副產(chǎn)物,因此受到了人們的極大關(guān)注.為探究13種新型極性苯酚類Cl-/Br-DBPs在飲用水消毒過程中的生成機(jī)理以及更好地控制其生成,本研究以沒食子酸為前驅(qū)物,在實(shí)驗(yàn)室模擬氯和氯胺的消毒過程,通過UPLC/ESI-tq MS MRM方法分析沒食子酸和氯/氯胺消毒反應(yīng)的終產(chǎn)物及部分中間產(chǎn)物,并推測了這13種Cl-/Br-DBPs在氯消毒過程中的反應(yīng)路徑.結(jié)果表明,模擬和實(shí)際飲用水水源水中均存在沒食子酸,且經(jīng)氯/氯胺消毒后的沒食子酸反應(yīng)液中生成了10種新型極性苯酚類Cl-/Br-DBPs,證明沒食子酸是生成13種新型極性苯酚類Cl-/Br-DBPs的前驅(qū)物之一. 

【文章來源】:環(huán)境化學(xué). 2017,36(10)北大核心

【文章頁數(shù)】:11 頁

【部分圖文】:

13種新型極性苯酚類氯/溴代消毒副產(chǎn)物的生成機(jī)理


種新型苯酚類消毒副產(chǎn)物在以沒食子酸為前驅(qū)物的模擬飲用水水樣中的生成情況

飲用水水源,沒食子酸,二溴,和分布


2094環(huán)境化學(xué)36卷圖3沒食子酸在模擬飲用水水源水和16個(gè)實(shí)際飲用水水源水中的濃度和分布情況Fig.3Theconcentrationandoccurrenceof.gallicacidinthesimulatedsourcewaterand16realsourcewaters2.3.14種全溴代苯酚類消毒副產(chǎn)物的檢測(1)3,5-二溴-4-羥基苯甲醛的檢測如圖4(1)所示,對比圖中(a)和(b)MRM(277→79、279→79、279→81、281→81)色譜峰的保留時(shí)間,發(fā)現(xiàn)樣品中的色譜峰保留時(shí)間和3,5-二溴-4-羥基苯甲醛標(biāo)準(zhǔn)溶液中的色譜峰保留時(shí)間接近,判斷可能為同一種物質(zhì).將3,5-二溴-4-羥基苯甲醛標(biāo)準(zhǔn)溶液加入到樣品中,從圖中(c)可以看出色譜圖中沒有增加新的色譜峰,且原來的峰面積明顯增大.以上分析表明,在以沒食子酸為前驅(qū)物、溴離子濃度為2mg·L-1的氯消毒水樣中生成了3,5-二溴-4-羥基苯甲醛.(2)3,5-二溴-4-羥基苯甲酸的檢測如圖4(2)所示,對比圖中(a)和(b)MRM(293→79、295→79、295→81、297→81)色譜峰的保留時(shí)間,發(fā)現(xiàn)樣品中的色譜峰保留時(shí)間和3,5-二溴-4-羥基苯甲酸標(biāo)準(zhǔn)溶液中的色譜峰保留時(shí)間接近,判斷可能為同一種物質(zhì).將3,5-二溴-4-羥基苯甲酸標(biāo)準(zhǔn)溶液加入到樣品中,從圖中(c)可以看出色譜圖中沒有增加新的色譜峰,且原來的峰面積明顯增大.以上分析表明,在以沒食子酸為前驅(qū)物、溴離子濃度為2mg·L-1的氯消毒水樣中生成了3,5-二溴-4-羥基苯甲酸.(3)3,5-二溴水楊酸的檢測如圖4(3)所示,對比圖中(a)和(b)MRM(293→79、295→79、295→81、297→81)色譜峰的保留時(shí)間,發(fā)現(xiàn)樣品中的色譜峰保留時(shí)間和3,5-二溴水楊酸標(biāo)準(zhǔn)溶液中的色譜峰保留時(shí)間接近,判斷它們可能為同一種物質(zhì).將3,5-二溴水楊酸標(biāo)準(zhǔn)溶液加入到樣品中,從圖中(c)可以看出色譜圖中沒有增加新的色譜峰,且原來的峰面積明顯增大.以上分析?

色譜圖,溴苯酚,二羥基苯甲酸,色譜圖


2096環(huán)境化學(xué)36卷圖5(a)5-溴-3,4-二羥基苯甲酸,5-溴-2,3-二羥基苯甲酸和2,6-二溴苯酚標(biāo)準(zhǔn)溶液的色譜圖,(b)模擬水樣中的UPLC/ESI-tqMSMRM(231→79、233→81、231→79、233→81和249→79、251→79、251→81、253→81)的色譜圖,(c)加入標(biāo)準(zhǔn)品的模擬水樣中的UPLC/ESI-tqMSMRM(231→79、233→81、231→79、233→81和249→79、251→79、251→81、253→81)的色譜圖,(d)模擬水樣中的UPLC/ESI-tqMSm/z231/233、m/z231/233和m/z249/251/253的子離子Br79掃描圖,(e)模擬水樣中的UPLC/ESI-tqMSm/z231/233、m/z231/233和m/z249/251/253的子離子Br81掃描圖.(b)和(c)的縱坐標(biāo)在同一個(gè)范圍上,(d)和(e)的縱坐標(biāo)在同一個(gè)范圍上Fig.5UPLC/ESI-tqMSMRM(231→79,233→81;231→79,233→81and249→79,251→79,251→81,253→81)chromatogramsof(a)5-bromo-3,4-dihydroxybenzoicacid(thebrominatedspeciesofintermediatecompoundⅠ),5-bromo-2,3-dihydroxybenzoicacid(thebrominatedspeciesofintermediatecompoundⅡ)and2,6-dibromophenol(thefullybrominatedspeciesofintermediatecompoundⅢ)standardsolutions,(b)thereactionsolutions,(c)thereactionsolutionsspikedwith5-bromo-3,4-dihydroxybenzoicacid,5-bromo-2,3-dihydroxybenzoicacidand2,6-dibromophenol,(d)UPLC/ESI-tqMSproductionscanBr79spectraofm/z231/233,m/z231/233andm/z249/251/253ofsimulatedwatersample,(e)UPLC/ESI-tqMSproductionscanBr81spectraofm/z231/233,m/z231/233andm/z249/251/253ofsimulatedwatersample.They-axesofcharts(b)and(c)areonthesamescale,andthey-axesofcharts(d)and(e)areonthesamescale(3)2,6-二溴苯酚的確認(rèn)如圖5(3)?

【參考文獻(xiàn)】:
期刊論文
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[2]在飲水中典型溶解性有機(jī)氮酪氨酸氯化生成氯仿的機(jī)理分析[J]. 楚文海,高乃云,趙世嘏,鄧慧萍.  化學(xué)學(xué)報(bào). 2009(21)
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本文編號:2973426

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