【摘要】：本論文在全面綜述水環(huán)境中痕量抗生素殘留的前處理技術(shù)和儀器分析方法的基礎(chǔ)上,建立了高效準(zhǔn)確分析飲用水源水中痕量抗生素的固相萃取-高效液相/三重四級桿質(zhì)譜法。將建立的痕量抗生素的分析方法成功運(yùn)用到太湖水域和蘇州市主要供水水廠的水質(zhì)分析中,得到了抗生素在太湖水域和供水水廠的空間分布規(guī)律和季節(jié)分布規(guī)律以及供水水廠各工藝對水樣中痕量抗生素的去除效果。論文主要研究內(nèi)容與結(jié)論如下:(1)飲用水源水中痕量抗生素分析方法的建立本論文以7種抗生素:磺胺嘧啶、磺胺甲惡唑、諾氟沙星、恩諾沙星、土霉素、頭孢噻肟鈉、羅紅霉素作為研究對象,建立了樣品前處理方法和儀器分析方法。通過優(yōu)化固相萃取最終確定的樣品前處理?xiàng)l件為:固相萃取小柱類型:Waters公司的Oasis HLB(500mg,6cc);過樣體積:1000 mL;上樣流速10mL/min;水樣pH值:4;洗脫劑類型:甲醇;洗脫劑用量:9 mL。運(yùn)用美國Thermo公司TSQ Quantum Ultra EMR三重四級桿質(zhì)譜檢測器,在多反應(yīng)選擇監(jiān)測離子模式(MRM)下進(jìn)行目標(biāo)物的分析檢測,采用含0.1%甲酸的水作為流動相無機(jī)相A,乙腈作為流動相有機(jī)相B進(jìn)行梯度洗脫。7種抗生素在0.5-200 ng/L的范圍內(nèi)有較好的線性關(guān)系,方法最低檢出限在0.1-1.2ng/L,平均加標(biāo)回收率在68%-112%之間,相對標(biāo)準(zhǔn)偏差在1.6%-10.7%之間。(2)飲用水源水中痕量抗生素的分析方法在太湖水域中的應(yīng)用采用建立的樣品前處理方法和儀器分析方法對太湖水域進(jìn)行了全范圍的目標(biāo)抗生素的分析檢測,共設(shè)置9個(gè)采樣點(diǎn)。結(jié)果表明,抗生素污染的空間分布規(guī)律為太湖流域東部和北部抗生素含量較高,太湖中心區(qū)域抗生素濃度最低。這可能與太湖周邊污廢水的排出以及水產(chǎn)養(yǎng)殖的空間位置的分布有關(guān)。太湖流域抗生素污染的季節(jié)分布規(guī)律也較為顯著:冬季和春季是流感等疾病的高發(fā)期,因此水域中抗生素的檢出濃度較高,夏季和秋季(本實(shí)驗(yàn)采樣時(shí)間分別是2018年的7月和10月)是太湖水產(chǎn)養(yǎng)殖的高峰期,抗生素的使用量和使用頻次均大大增加,在水產(chǎn)養(yǎng)殖集中的區(qū)域,動物源性抗生素在這兩季顯著上升。(3)飲用水源水中痕量抗生素的分析方法在供水水廠中的應(yīng)用水廠供水中,檢出除頭孢噻肟鈉外的其余6種抗生素,其中磺胺甲惡唑濃度最高,水源水中抗生素總濃度檢出水平為14.04~42.27ng/L,出廠水中抗生素總濃度水平為3.48~9.82ng/L,管網(wǎng)末梢水中抗生素總濃度為2.07~8.3ng/L。不同的水廠處理工藝對目標(biāo)抗生素的去除效率不同,臭氧氧化池是去除抗生素的主要處理工藝,其總絕對去除率達(dá)59.3%,活性炭濾池對抗生素的總絕對去除率為11.8%。沉淀池和砂濾池兩個(gè)處理工藝對抗生素幾乎沒有去除作用�？股匚廴镜募竟�(jié)分布規(guī)律與太湖流域抗生素污染的季節(jié)變化規(guī)律相似:從4月份開始,隨著太湖流域降雨量增多,水體中各種抗生素濃度被稀釋,濃度逐漸降低,直至7月份太湖流域水位達(dá)到最高,抗生素濃度降到最小值。而后進(jìn)入1月份,雨量減少,氣溫降低,是各種流感等疾病的高發(fā)期,各種抗生素需求量增加,水體中抗生素的殘留濃度也隨之增加。
【學(xué)位授予單位】：蘇州科技大學(xué)
【學(xué)位級別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2019
【分類號】：TU991
【圖文】：

水資源總量 28675 億 m3，2016 年全年水資源總量 占有量很少，人均水資源占有量僅 2300m3，僅僅3 個(gè)貧水國家中的一員。據(jù)監(jiān)測數(shù)據(jù)顯示，我國 66市供水不足，110 個(gè)城市面臨嚴(yán)重缺水的困境。此外大都市中，有 30 個(gè)城市無法滿足用水需求。按照缺水量可達(dá)到 300~400 億 m3，在干旱的年份甚至更成為 21 世紀(jì)中國最為稀缺的自然資源，將會制約量低外，我國水資源分布不均的現(xiàn)象也十分嚴(yán)重。水量分布圖。從圖中可以看出，降水量由東南向西北源總量占全國水資源總量的 20%左右，但總?cè)丝谏�；而華南地區(qū)雖占有全國 80%的淡水資源，但由快速發(fā)展以及中國南部和西南內(nèi)陸地區(qū)人口的快速仍遠(yuǎn)遠(yuǎn)不能滿足人類的需求[2]。除此之外，我國部分用水困難地區(qū)，上千萬的人口和牲畜飲水已成為一

操作簡單快捷，可同時(shí)進(jìn)行批量樣品的預(yù)處理析時(shí)間，在處理分析物過程中，不需要使用超純?nèi)軇�，這對環(huán)境的污染，也有利于減少有機(jī)溶劑中的雜質(zhì)對目標(biāo)物之外，SPE 是無相分離操作，易于收集分析物級分，能處現(xiàn)液液萃取中經(jīng)常出現(xiàn)的乳化現(xiàn)象�；� SPE 的諸多優(yōu)泛[30]。經(jīng)過近 40 年的發(fā)展，其技術(shù)和理論已日益成熟，但仍存進(jìn)一步的發(fā)展和完善。例如：SPE 不適于處理固體樣品，有非常嚴(yán)苛的要求，即液體樣品不能有懸浮物或固體顆粒會堵塞萃取小柱，無法進(jìn)行后續(xù)操作。因此，液體樣品在濾，以保證萃取過程的準(zhǔn)確度；SPE 裝置結(jié)構(gòu)簡單，但也問題─液面問題，在 SPE 小柱活化、富集和洗脫的過程而如何控制加溶劑加到篩板使填料不產(chǎn)生氣泡的同時(shí)又不板上原有溶劑混合產(chǎn)生無法預(yù)料的新洗脫液而降低結(jié)果是制約 SPE 進(jìn)一步發(fā)展的主要瓶頸。

【參考文獻(xiàn)】

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本文編號：2716061