發(fā)布時間：2020-03-26 04:56

【摘要】：地方性氟中毒在我國乃至世界范圍廣泛分布,含氟水的治理一直是全世界環(huán)保領(lǐng)域的重要課題,環(huán)境友好、能耗低、再生容易的新型除氟技術(shù)的開發(fā)和應(yīng)用一直是該領(lǐng)域的研究熱點。近些年,隨著超級電容器電極材料的開發(fā),電容工藝設(shè)計的改進(jìn),使得電容除鹽(電容去離子)(Capacitive Deionization,CDI)技術(shù)成為一種新興的海水和苦咸水淡化技術(shù)。本文從電極成型工藝參數(shù)和運行操作參數(shù)兩方面六個因素系統(tǒng)考察了涂覆法制備活性炭電極過程和在間歇式(Batch model)模式下采用CDI技術(shù)去除水中氟離子的影響,對電容除氟過程進(jìn)行了動力學(xué)擬合,分析了其中的法拉第反應(yīng),較全面的掌握了電容除氟性能和機(jī)理,并建立了一種簡化動力學(xué)模型,能夠較好的擬合電容除氟過程,為CDI技術(shù)應(yīng)用于除氟領(lǐng)域奠定了基礎(chǔ)。論文主要有以下研究成果:(1)PVDF作為粘合劑制備活性炭電極時降低孔隙度和電化學(xué)性能,采用PTFE作為粘合劑制備電極時,其表面孔隙結(jié)構(gòu)相對發(fā)達(dá),對氟離子的吸附效果較好。粘合劑用量與活性炭電極表面孔隙度成反比,但比例過低會導(dǎo)致電極脫粉,減弱電極穩(wěn)定性,本文研究最佳的粉末活性炭、PTFE粘合劑和石墨配比為8:1:1;電極厚度與總吸附量成正相關(guān),但與單位質(zhì)量電極吸附量成反相關(guān),本實驗選擇的最佳電極厚度為0.4 mm。(2)流量過大或過小都會導(dǎo)致脫鹽效率下降,流量過大會導(dǎo)致水力停留時間過短,流量過小又會導(dǎo)致同離子驅(qū)逐效應(yīng)大于吸附力,都降低了吸附量,本實驗選擇的最佳流量為25 mL/min;在一定范圍內(nèi)電容除氟吸附量與電壓成正相關(guān)關(guān)系,但電壓過大會導(dǎo)致水的電解;溶液初始濃度升高增加離子遷移數(shù),但濃度過高會因為離子效應(yīng)阻礙電吸附過程。(3)電容除氟過程遵循準(zhǔn)一級動力學(xué)過程。在微電壓(小于0.6 V)下擬合度較差是因為共離子排斥效應(yīng)阻礙離子吸附,在高電壓(大于1.2 V)下擬合度下降是因為有非電容吸附現(xiàn)象發(fā)生;中孔型活性炭電極電吸附除氟性能更優(yōu),在外加電壓1.5V、流速25mL/min、原水濃度2.5mM時,去除率為31.49%,比吸附量為3.84mg/g;電容除氟過程屬于物理吸附,主要依賴于雙電層理論,但在陰極發(fā)生溶解氧的還原和氫氣的析出,陽極發(fā)生碳電極的氧化和水的電解,導(dǎo)致能量效率的下降,可通過陰極與膜復(fù)合、開發(fā)金屬氧化物陽極等方式進(jìn)行改進(jìn),從而提高電容除氟效能。(4)采用改進(jìn)的Dornnan模型建立的簡化動力學(xué)模型能夠很好的擬合活性炭基電容除氟過程。
【圖文】：

電勢被施加在電極上產(chǎn)生正負(fù)電荷。溶液中的陰離子被正極產(chǎn)生的靜電力吸引，逡逑與此同時陽離子被負(fù)極產(chǎn)生的靜電力吸引。溶液中不同離子就這樣被分離。一個逡逑凈化循環(huán)（離子去除，圖卜ｌａ）和再生（離子放電，圖１－ｌｂ）交替產(chǎn)生脫鹽后逡逑的水和濃鹽水。這里需要注意的是，電位差不可以超過使水分子中氫原子和氧原逡逑子裂解的臨界值（即能斯特電壓或水的標(biāo)準(zhǔn)電極電位，ＥｅｅｌｌＯ＝－１．２３邋Ｖ）邋［３１］。雙逡逑電層的電位差不得超過１．２３邋Ｖ。整個電池可能會超過１．２３邋Ｖ這個閾值為了補償逡逑整個電路系統(tǒng)的阻力，因此這種情況并不會發(fā)生水解｜３２］。能斯特電位差的閾值逡逑是特指水分子承受的局部電位差。逡逑電容除鹽（ＣＤＩ）裝置單元由兩塊平行電極板構(gòu)成，兩塊電極被施加直流電逡逑源電壓后會產(chǎn)生電場，當(dāng)電極之間流過帶有帶電粒子的溶液時，，帶電粒子會被吸逡逑附到相反電性電極板上。陽離子被吸附到負(fù)極表面，陰離子被吸附到正電極板表逡逑面。當(dāng)電極上吸附飽和后，通過電極反接或者電極短接即可發(fā)生解吸作用，把吸逡逑附在電極板表面的離子釋放到溶液中

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【學(xué)位授予單位】：北京交通大學(xué)
【學(xué)位級別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2019
【分類號】：TU991.266

【參考文獻(xiàn)】

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本文編號：2600977