【摘要】：地方性氟中毒在我國(guó)乃至世界范圍廣泛分布,含氟水的治理一直是全世界環(huán)保領(lǐng)域的重要課題,環(huán)境友好、能耗低、再生容易的新型除氟技術(shù)的開(kāi)發(fā)和應(yīng)用一直是該領(lǐng)域的研究熱點(diǎn)。近些年,隨著超級(jí)電容器電極材料的開(kāi)發(fā),電容工藝設(shè)計(jì)的改進(jìn),使得電容除鹽(電容去離子)(Capacitive Deionization,CDI)技術(shù)成為一種新興的海水和苦咸水淡化技術(shù)。本文從電極成型工藝參數(shù)和運(yùn)行操作參數(shù)兩方面六個(gè)因素系統(tǒng)考察了涂覆法制備活性炭電極過(guò)程和在間歇式(Batch model)模式下采用CDI技術(shù)去除水中氟離子的影響,對(duì)電容除氟過(guò)程進(jìn)行了動(dòng)力學(xué)擬合,分析了其中的法拉第反應(yīng),較全面的掌握了電容除氟性能和機(jī)理,并建立了一種簡(jiǎn)化動(dòng)力學(xué)模型,能夠較好的擬合電容除氟過(guò)程,為CDI技術(shù)應(yīng)用于除氟領(lǐng)域奠定了基礎(chǔ)。論文主要有以下研究成果:(1)PVDF作為粘合劑制備活性炭電極時(shí)降低孔隙度和電化學(xué)性能,采用PTFE作為粘合劑制備電極時(shí),其表面孔隙結(jié)構(gòu)相對(duì)發(fā)達(dá),對(duì)氟離子的吸附效果較好。粘合劑用量與活性炭電極表面孔隙度成反比,但比例過(guò)低會(huì)導(dǎo)致電極脫粉,減弱電極穩(wěn)定性,本文研究最佳的粉末活性炭、PTFE粘合劑和石墨配比為8:1:1;電極厚度與總吸附量成正相關(guān),但與單位質(zhì)量電極吸附量成反相關(guān),本實(shí)驗(yàn)選擇的最佳電極厚度為0.4 mm。(2)流量過(guò)大或過(guò)小都會(huì)導(dǎo)致脫鹽效率下降,流量過(guò)大會(huì)導(dǎo)致水力停留時(shí)間過(guò)短,流量過(guò)小又會(huì)導(dǎo)致同離子驅(qū)逐效應(yīng)大于吸附力,都降低了吸附量,本實(shí)驗(yàn)選擇的最佳流量為25 mL/min;在一定范圍內(nèi)電容除氟吸附量與電壓成正相關(guān)關(guān)系,但電壓過(guò)大會(huì)導(dǎo)致水的電解;溶液初始濃度升高增加離子遷移數(shù),但濃度過(guò)高會(huì)因?yàn)殡x子效應(yīng)阻礙電吸附過(guò)程。(3)電容除氟過(guò)程遵循準(zhǔn)一級(jí)動(dòng)力學(xué)過(guò)程。在微電壓(小于0.6 V)下擬合度較差是因?yàn)楣搽x子排斥效應(yīng)阻礙離子吸附,在高電壓(大于1.2 V)下擬合度下降是因?yàn)橛蟹请娙菸浆F(xiàn)象發(fā)生;中孔型活性炭電極電吸附除氟性能更優(yōu),在外加電壓1.5V、流速25mL/min、原水濃度2.5mM時(shí),去除率為31.49%,比吸附量為3.84mg/g;電容除氟過(guò)程屬于物理吸附,主要依賴(lài)于雙電層理論,但在陰極發(fā)生溶解氧的還原和氫氣的析出,陽(yáng)極發(fā)生碳電極的氧化和水的電解,導(dǎo)致能量效率的下降,可通過(guò)陰極與膜復(fù)合、開(kāi)發(fā)金屬氧化物陽(yáng)極等方式進(jìn)行改進(jìn),從而提高電容除氟效能。(4)采用改進(jìn)的Dornnan模型建立的簡(jiǎn)化動(dòng)力學(xué)模型能夠很好的擬合活性炭基電容除氟過(guò)程。
【圖文】：

電勢(shì)被施加在電極上產(chǎn)生正負(fù)電荷。溶液中的陰離子被正極產(chǎn)生的靜電力吸引，逡逑與此同時(shí)陽(yáng)離子被負(fù)極產(chǎn)生的靜電力吸引。溶液中不同離子就這樣被分離。一個(gè)逡逑凈化循環(huán)（離子去除，圖卜ｌａ）和再生（離子放電，圖１－ｌｂ）交替產(chǎn)生脫鹽后逡逑的水和濃鹽水。這里需要注意的是，電位差不可以超過(guò)使水分子中氫原子和氧原逡逑子裂解的臨界值（即能斯特電壓或水的標(biāo)準(zhǔn)電極電位，ＥｅｅｌｌＯ＝－１．２３邋Ｖ）邋［３１］。雙逡逑電層的電位差不得超過(guò)１．２３邋Ｖ。整個(gè)電池可能會(huì)超過(guò)１．２３邋Ｖ這個(gè)閾值為了補(bǔ)償逡逑整個(gè)電路系統(tǒng)的阻力，因此這種情況并不會(huì)發(fā)生水解｜３２］。能斯特電位差的閾值逡逑是特指水分子承受的局部電位差。逡逑電容除鹽（ＣＤＩ）裝置單元由兩塊平行電極板構(gòu)成，兩塊電極被施加直流電逡逑源電壓后會(huì)產(chǎn)生電場(chǎng)，當(dāng)電極之間流過(guò)帶有帶電粒子的溶液時(shí)，，帶電粒子會(huì)被吸逡逑附到相反電性電極板上。陽(yáng)離子被吸附到負(fù)極表面，陰離子被吸附到正電極板表逡逑面。當(dāng)電極上吸附飽和后，通過(guò)電極反接或者電極短接即可發(fā)生解吸作用，把吸逡逑附在電極板表面的離子釋放到溶液中

Ｆｅｅｄ邋ｉｎ邋ｅｌｅｃｔｒｏｄｅｓ邋Ｆｅｅｄ邋ｂｅｔｗｅｅｎ邋ｅｌｅｃｔｒｏｄｅｓ邋Ｍｅｍｂｒａｎｅ邋ｆｌｏｗ邋ｅｌｅｃｔｒｏｄｅ逡逑圖１－２邋ＣＤＩ構(gòu)架發(fā)展歷史圖１１６１逡逑Ｆｉｇｕｒｅ邋１－２邋ＣＤＩ邋ａｒｃｈｉｔｅｃｔｕｒｅ邋ｈｉｓｔｏｒｙ，，６］逡逑１３逡逑
【學(xué)位授予單位】：北京交通大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2019
【分類(lèi)號(hào)】：TU991.266

【參考文獻(xiàn)】

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本文編號(hào)：2600977