【摘要】：血清中高膽固醇水平與糖尿病、高血壓、動脈粥樣硬化及冠心病等人類多發(fā)癥有關(guān),血清中膽固醇的含量已成為臨床診斷的一項(xiàng)重要指標(biāo)。傳統(tǒng)測定方法所用儀器復(fù)雜、檢測時間久、費(fèi)用較高、干擾因素多,電化學(xué)傳感器具有對目標(biāo)物有較高的識別能力,樣品用量少、響應(yīng)快,成本低、體積小,便于普及的優(yōu)點(diǎn),開發(fā)微型化、簡便化、可大批量生產(chǎn)的測定膽固醇含量的電化學(xué)傳感器具有重要意義。石墨烯具有高的比表面積、良好的導(dǎo)電性、超高的機(jī)械強(qiáng)度及獨(dú)特的電學(xué)性質(zhì),基于石墨烯的納米復(fù)合材料在電子器件、生物材料、傳感器材料和催化劑載體等領(lǐng)域展現(xiàn)優(yōu)異性能,具有廣闊應(yīng)用前景。將石墨烯與導(dǎo)電聚合物材料、無機(jī)貴金屬材料結(jié)合,為新型的電化學(xué)傳感器和電化學(xué)生物傳感器的開發(fā)提供了新的思路。本論文主要是基于石墨烯的膽固醇電化學(xué)傳感器的制備與性能研究,主要研究內(nèi)容如下:采用改進(jìn)的Hummers方法,制備氧化石墨,用超聲剝離的方法制備氧化石墨烯,然后用水合肼對其還原制備還原的石墨烯材料,對石墨烯制備工藝進(jìn)行了優(yōu)化。運(yùn)用XRD、Raman、FTIR、SEM、TEM、AFM等手段對其進(jìn)行了微觀結(jié)構(gòu)表征,結(jié)果表明,超聲剝離13h可以合成薄的、理想的石墨烯材料。制備了石墨烯/硫堇/殼聚糖/膽固醇氧化酶/辣根過氧化物酶膽固醇生物傳感器。以合成的石墨烯為載體,具有良好導(dǎo)電性的硫堇為導(dǎo)電介體,殼聚糖為粘結(jié)劑,負(fù)載膽固醇氧化酶和辣根過氧化物酶作為催化劑,制備出了基于石墨烯/硫堇的膽固醇生物傳感器,檢測膽固醇濃度的最佳工作條件為:測試體系的p H值取7.0,測試溫度取室溫。該傳感器具有較低的檢測限3.7×10-7M、較高的靈敏度24m AM-1cm-2、檢測范圍為2.0×10-6~4.6×10-4 M,且具有很強(qiáng)的抗干擾能力。該體系對膽固醇的檢測具有較低的檢測限3.7×10-7M、較高的靈敏度24m AM-1cm-2、檢測范圍為2.0×10-6~4.6×10-4 M,表觀米氏常數(shù)KapM為4.9×10-5M,且具有很強(qiáng)的抗干擾能力,對葡萄糖、抗壞血酸、尿酸等干擾物質(zhì)分別只產(chǎn)生了0.15%、1.69%、2.19%的電流變化。采用分部電化學(xué)聚合方法合成石墨烯/聚吡咯/殼聚糖/膽固醇氧化酶/辣根過氧化物酶膽固醇生物傳感器,研究了恒電位法聚合聚吡咯的工藝以及篩選了循環(huán)伏安法聚石墨烯的適合的電解質(zhì)溶液,又研究了酶固定過程中戊二醛交聯(lián)時間對傳感器性能的影響,結(jié)果表明,運(yùn)用恒電位聚合法于0.75V電位下聚合180s,再用循環(huán)伏安法在含Li Cl O4為電解質(zhì)的氧化石墨烯溶液中于0.2~0.9V范圍內(nèi)聚合18圈,最后負(fù)載酶后于0.3%wt.戊二醛溶液中交聯(lián)2h為最佳制備工藝。該方法所制得的基于石墨烯/聚吡咯的膽固醇生物傳感器,具有較寬的檢測范圍2.0×10-6~4.3×10-3 M,較低的檢測限1.8×10-7M。研究了基于石墨烯/鉑的無酶膽固醇傳感器。采用共沉淀法,利用弱還原劑乙二醇,與氯鉑酸和氧化石墨烯溶液在100℃高溫下進(jìn)行反應(yīng)6h,使它們得到充分還原,合成石墨烯負(fù)載鉑的復(fù)合材料。石墨烯為鉑提供了大量的活性位點(diǎn),使其均勻分散,納米鉑也使石墨烯克服了自身的卷曲和層間堆疊等不足。用0.03M氯鉑酸合成的石墨烯/鉑復(fù)合材料修飾到電極上,并用0.3%wt.戊二醛溶液進(jìn)行交聯(lián)3h,成功得制備出基于石墨烯/鉑的膽固醇無酶傳感器。該傳感器具有更寬的檢測范圍2.9×10-3~6.9×10-3 M,更低的檢測限8.3×10-8M。以上方法制備的基于石墨烯的膽固醇傳感器,可用于血清中游離膽固醇或總膽固醇的檢測,以及處理后食品中膽固醇的檢測。這對膽固醇傳感器的研究具有重大意義和發(fā)展前景。
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【學(xué)位授予單位】：華南理工大學(xué)
【學(xué)位級別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2015
【分類號】：O657.1;R446.11

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本文編號：2354190