銅鋅錫硒(Cu₂ZnSnSe₄,簡稱CZTSe)光伏材料是近年來發(fā)現(xiàn)的替代銅銦鎵硒(Cu(In,Ga)Se2,簡稱CIGS)太陽能電池吸收層的理想材料之一,其太陽能電池的最高效率已經(jīng)達到11.6%,非常接近于銅鋅錫硫硒電池的最高效率(Cu2ZnSn(S,Se)4,簡稱CZTSSe)12.6%。但是,相比于CIGS太陽能電池的最高效率23.3%,還有一定差距。制約CZTSe太陽能電池效率的原因之一為制備CZTSe薄膜過程中難以消除的二元或三元雜相,造成了電池開路電壓的下降�；诖�,在本論文中,我們發(fā)展了兩種簡單的非真空制備近乎無雜相CZTSe薄膜的方法:一步電化學沉積后硒化法和溶膠-凝膠后硒化法。首次利用一步電化學沉積后硒化法制備CZTSe薄膜,在合適的金屬離子濃度電解液下,依靠絡合劑的作用,首先沉積制備出Cu-Zn-Sn合金薄膜,經(jīng)過雙溫區(qū)高溫硒化,CZTSe薄膜結晶性很好,且其各元素化學計量比比較接近于理想化學計量比。但是,我們在CZTSe薄膜和Mo襯底界面處發(fā)現(xiàn)了少量Mo9Se11雜質,這可能是硒化過程中襯底溫度較高造成的。對于溶膠-凝膠...

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1-1近二十年各類型太陽能電池效率進展圖，其中黑色圓圈標示為CZTSSe電池的最效率。本圖來源于NREL最新的統(tǒng)計（截止至2016年3月9日）[20].2.2新型光伏材料近年來，人們尋找了多種新型光伏材料來制備太陽能電池并取得了積極

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圖1-2DSSC太陽能電池和鈣鈦礦太陽能電池構造1.3銅鋅錫硫硒（CZTSSe）光伏材料

圖1-4CZTSSe光伏材料的兩種晶格結構

CZTSSe光伏材料的兩種晶格結構[37]。左圖：鋅黃錫礦；右圖：黃二元化合物，由于元素的增加使得化學成分和結構自由度增CZTSSe的合成非常困難和復雜。在制備CZTSSe材料的過的產(chǎn)生其他二元或三元化合物相，這些物相可能對制備的太

圖1-5不同Cu化學勢(Cuμ)下，CZTS（左）和CZTSe（右）四元材料的化學勢相圖

首先引入化學勢μ來描述元素含量的高低。當μ=0時表示該元素可以形成單質材料。所以在合成四元化合物時，首要條件就是：u0,0,0,0,0CZnSnSeSμ<μ<μ<μ<μ<。另外，在合成一種物質....

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